分会

第十一分会：无机化学前沿

摘要

可控微环境的构建和催化位点周围微环境变化对电催化CO2还原反应的活性和选择性调控起着至关重要的作用。在我们的研究工作中，主要通过构建氢键网络、嫁接不同的卤素原子和控制Cu原子的分布等不同的策略来调节Cu位点周围的微环境，以提高电催化CO2还原过程中CH4的选择性。具体研究工作如下：(1)通过氢键网络调节含羟基铜(II)配合物(Cu-PorOH)中Cu-N4位点的微环境，可以有效构建具有丰富分子间氢键的稳定的三维框架结构并且羟基能够形成氢键来稳定CO2还原过程中的含氧中间体，促进反应动力学，最终实现CH4的高效选择性；(2)通过在四苯乙烯咪唑基金属有机框架(MOFs)的Cu4X簇中引入不同的卤素原子来调控Cu位点的配位微环境。随着卤素原子半径的增大，Cu位点的d带中心向费米能级正移，同时降低了关键中间体（*CH2O和*CH3O）在CO2还原过程中的形成能，从而提高CH4的法拉第效率；(3)通过一锅热解MOFs制备碳封装的铜掺杂氧化铈复合材料(Cu/CeO2@C)，通过CeO2有效调节Cu原子的分布，获得分散的单Cu位点防止CO中间体的偶联，从而实现高的CH4的选择性。这些工作为今后如何调控催化位点的局部微环境以实现电催化CO2还原的高活性和高选择性开辟了新的视角。

关键词

铜基催化材料；电催化CO2还原；微环境调控

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