分会

第二十一分会：二氧化碳资源化利用

摘要

近年来，电催化CO2还原反应在缓解温室效应和能源危机方面表现出了突出的优势，因而得到了人们的广泛关注。然而，C2+产物并不是主要的产品，法拉第效率通常比C1产品的效率低得多。这是由于克服相对较高的热力学能垒，通过C-C耦合途径生成C2+产物并不容易。此外，大多数研究中具有高选择性的电还原CO2至C2+产品的铜基纳米材料通常表现出复杂的形态，这给机理研究带来了挑战。因此，开发其他定义明确的晶体模型铜基电催化剂，以深入了解C-C耦合的机理，并优化C-C耦合途径，将为设计二氧化碳还原成C2+产品的催化剂提供宝贵的指导。金属有机框架（MOF）材料具有开放性的孔道，配位结构可调，能够吸附和活化CO2等优点，是催化剂设计的良好平台。[1-5]在这项工作中，我们利用金属有机框架Cu-HITP（HITP=2,3,6,7,10,11-六亚甲基三苯）以及在其表面修饰聚多巴胺（PDA）构筑了一例新型的催化剂（Cu-HITP@PDA）用于高选择电催化还原CO2到C2+产物。原位红外光谱、理论计算和控制实验表明，催化剂表面的双铜位点非常有利于催化*CO与*COH偶联形成*OCCOH的低能垒途径，而这种途径可以通过将PDA的包覆放到Cu-HITP的表面来促进。同时，Cu-HITP表面的聚多巴胺涂层可以提供一个有利于CO2RR的局部环境，即调控催化位点局部的化学环境促进*CO氢化成*COH并稳定关键中间体*OCCOH从而有利于形成C-C键，因此能够实现C2+产物的高选择性（FE(C2+) of 75(3)%, FE(C2H4) of 51(1)%）。这项工作使人们了解到金属有机框架表面的催化活性，以及合理的活性位点结构和其局部化学环境的调控整合可以为优化C2+产品的选择性提供一种新的策略。

关键词

eCO2RR

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