分会

第二十一分会：二氧化碳资源化利用

摘要

光催化二氧化碳(CO2)转化为高价值化学品是缓解日益严重的能源危机和环境污染的一种很有前途的途径，目前受到广泛关注。由于CO2分子的热力学和动力学的稳定性，吸附、活化和转化过程受到极大限制。然而，CO2转化通常受到较差的产物选择性和催化效率的限制，因此经常需要昂贵的光敏剂。共价有机框架（COFs）作为一类新兴的多孔材料，被认为是光催化的潜在候选材料。但COFs的无金属性质在CO2光催化还原中通常表现较低的活性，因此在COFs中加入金属位点被认为是实现高光催化活性的成功策略。该研究通过联吡啶单元的螯合配位制备了2,2′-联吡啶基COFs，其具有非贵金属Cu单原子位点，用于光催化CO2还原。实验表明Cu单原子位点不仅显著增强了光的捕获并加速了电子-空穴分离，还为CO2分子提供了吸附和活化位点。Cu-Bpy-COF作为代表性催化剂，在不使用光敏剂的情况下，对将CO2还原为CO和CH4表现出优异的光催化活性。令人印象深刻的是，CO和CH4的产物选择性仅通过改变反应介质来调节。实验和理论结果揭示了Cu单原子位点在促进光诱导电荷分离和调节产物选择性中的溶剂效应方面的关键作用，这为未来选择性光催化CO2减排的发展铺平了道路。

关键词

光催化;二氧化碳还原;共价有机框架;铜单原子位点

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张义泽 河北大学 共1人点赞了这篇线上墙报。