分会

第三十八分会：基础电化学

摘要

本论文提出了多酸基表界面工程策略用于强化氮化钼（Mo2N）的碱性电催化析氢反应。首先以多酸（POMs）前驱体为基础，利用静电相互作用，将POMs均匀负载到PANI/GO的表面，通过高温热解获得超细Mo2N量子点催化材料且与导电碳基底强界面键合的高性能催化剂。这种强相互作用的界面效应能够有效避免高温过程中Mo2N纳米颗粒的团聚和脱落；POMs中的杂原子能够以单原子掺杂或异质结的结构改善Mo2N的电子结构，降低水分解和氢气脱附的能垒；此外，Mo2N和氮掺杂的石墨烯（NrGO）基底之间形成强相互作用的Mo-N键，能够提高HER反应过程中活性位点的稳定性。这种表界面工程策略能够同时实现纳米结构、电子结构和界面结构的调控，进而大幅度提高Mo2N基电催化剂的碱性HER活性和稳定性，为高效、稳定和经济的碱性HER电催化剂设计和开发提供一种有效可行的策略。具体工作如下： （1）利用多酸AlMo6作为前驱体，制备负载在氮掺杂的石墨烯表面的Al和O共掺杂的氮化钼量子点AlO@Mo2N-NrGO，在碱性HER过程中，表面晶格中的Al原子溶解到电解液中形成Al-OH水合物，暴露更多的活性位点，同时Al-OH水合物吸附在Mo2N表面以改善亲水性，使该催化剂具有出色的电催化HER活性和稳定性。 （2）以结构精确的Anderson型多酸PtMo6为前驱体，引入催化活性更高的Pt原子，通过表界面工程策略制备负载在氮掺杂的石墨烯表面的Pt/Mo2N量子点异质结Pt/Mo2N-NrGO，其中Pt质量含量仅占3.39 wt.%。得益于Pt的高活性和Pt/Mo2N异质结电子结构的协同作用，Pt/Mo2N-NrGO催化剂表现出非常优异的碱性HER性能。

关键词

多酸;表界面工程;氮化钼;电催化析氢

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