分会

第三十九分会：先进化学电源

摘要

镁二次电池由于镁金属负极的高体积能量密度、低成本和高安全性而受到研究人员的关注。然而，镁金属在传统电解液中生成的钝化层无法支持可逆的镁沉积溶解行为，造成负极巨大的过电位，开发与镁金属兼容的新型电解液成为一项关键任务。目前，镁电池先进电解液设计集中于对镁盐的设计与合成，很少关注溶剂分子本身对镁负极的影响，而且对于镁离子溶剂化结构与界面电化学行为的构效关系缺乏深入研究。 通过对一系列双齿醚基溶剂分子的研究，发现具有中等配位能力3-甲氧基丙胺(S2)可以用作可充镁电池的新型高效溶剂，与传统镁盐Mg(TFSI)2搭配即可实现镁负极侧可逆的沉积溶解反应。机理研究表明，3-甲氧基丙胺形成的溶剂化结构配位键强度适中，其电荷转移过程与去溶剂化过程中两个基元反应的能垒获得了最佳的平衡，使得负极侧具有最小的电化学反应能垒，从而实现快速的电荷转移动力学。由此建立的镁沉积电化学模型更深入揭示了溶剂化结构与电化学动力学之间的关系。此外，由于-NH2基团和水分子之间的强氢键作用，3-甲氧基丙胺电解液还具有优异的抗水性能。这项工作提出了一个更完善的镁沉积电化学模型，获得了通用的镁电池溶剂分子设计原理，从而拓展了从溶剂角度开发先进电解质的新思路。

关键词

溶剂分子设计;溶剂化结构;快速电荷转移动力学;电解液耐水性;可逆镁金属负极

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