分会

第四十一分会：多孔材料

摘要

金属有机框架材料（MOFs）在不同领域的应用日渐广泛，尤其是在催化领域。然而，MOFs的配位程度越高，其结构中可利用的催化活性中心数量越少，在反应中的催化性能越低。而缺陷工程的兴起可以在MOFs结构中构建更多的缺陷位点，增加催化反应过程中需要的活性中心数量，所以受到越来越多的学者关注[1-3]。对于MOFs材料而言，其结构中的缺陷主要包括配体缺失型缺陷和金属中心缺失型缺陷两大类。 金属锆基MOFs（Zr-MOFs）作为MOFs家族中的重要组成，由于在缺陷工程中能够保持其结构的稳定而受到研究人员的青睐。在众多Zr-MOFs材料中，MOF-808(Zr)不仅具有丰富的孔结构和比表面积，而且其结构中的甲酸配体容易被移除，使其具有制备更多缺陷位点的潜力，由此成为一种有前景的材料。目前，MOF-808(Zr)中的缺陷位点可以通过活化、蒸汽处理、酸处理以及混合配体等方法构建。Lin等人报道MOF-808(Zr)中的缺陷可以在80℃的DMF和HCl的混合液中浸泡24 h的处理过程中产生。De Vos等人分别通过热活化和热甲醇处理方法，在MOF-808(Zr)结构中构建缺陷位点。Hwang等人将MOF-808(Zr)浸入无水甲醇中，并将其在甲醇沸点的条件下回流8 h，制备了有缺陷位点的MOF-808(Zr)。Xamena和Qiao等人分别利用混合配体的方法制备缺陷型MOF-808(Zr)。虽然人们已经对MOF-808(Zr)中的缺陷工程做了大量的研究，由于这些构建缺陷位点的方法大多关注于MOF-808(Zr)结构中甲酸配体的去除以及合成过程中Zr的不饱和配位，所以在MOF-808(Zr)结构中构建缺陷位点的数量仍然是有限的。 在该项工作中，我们在室温条件下通过利用NH4HCO3溶液对MOF-808(Zr)进行后处理，断裂其结构中的Zr-O键制备缺陷型MOF-808(Zr)。进一步结合XRD、氮气吸附等技术对所得材料进行表征（如图1），对材料结构中缺陷位点的形成过程提出推测。通过二苯并噻吩（DBT）及其衍生物在模拟燃油中的氧化脱硫反应评价其催化性能，分析催化剂结构与催化性能之间的关系。

关键词

金属有机框架;MOF-808(Zr);多孔材料;氧化脱硫

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