分会

第五十分会：纳米体系理论与模拟

摘要

双原子催化剂（DACs）是单原子催化剂（SACs）的延伸，继承了SACs的所有优势，如100%的原子利用率。1由于双金属原子间存在协同效应，DACs在多相催化中表现出极高的催化活性和催化选择性，如氮还原反应。但DACs双金属原子间复杂的的相互作用，其催化机理尚不清楚。2利用第一性原理计算，我们证明了锚定在C2N片空腔上的相邻单TM原子增强Fe SACs的NRR活性的起源。3虽然Fe和TM原子之间存在约7.5埃的距离，但Fe和TM双单原子位点与p区-C2N片之间能够建立起电荷和自旋通信，从而调控反应位点Fe原子的电子自旋磁矩。在N2吸附后，自旋磁矩减小的Fe位点可以大大提高NRR的催化活性和对氨生产的选择性。与离散的Fe SAC（−1.04V）相比，TM=Fe, Ag, Mo, 和Zn的Fe-TM双金属位点的极限电位更低，分别为−0.76、−0.76、−0.68和−0.74V。本研究发现双金属单原子位点之间独特的相互作用，可以调节其电子自旋状态，并为设计高效的SACs提供了一种新的途径。

关键词

固氮；;自旋；;第一性原理；;电子自旋磁矩

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