分会

第五十四分会：物理有机化学

摘要

光催化还原CO2直接制CO的反应，不仅是极具工业应用前景的重要反应，而且还是我国 “碳中和”战略碳回收过程的重要环节之一。铁卟啉作为一种重要的催化剂，在CO2还原制CO反应中具有潜在的应用价值。我们采用理论与计算化学的方法对铁卟啉催化CO2活化反应进行了系统深入的研究，揭示铁卟啉催化CO2还原成CO的机理，探究反应过程的决速步骤。计算结果表明，铁卟啉催化CO2还原是一个多步反应过程，其中包括CO2吸附、质子化、电子转移步骤。对CO2吸附过程进行研究，发现尿素功能的铁卟啉催化剂（UrFe），可与二氧化碳底物形成氢键，使CO2与催化剂有效稳定地结合。CO2还原过程中质子化与电子转移的顺序是一个复杂的过程。理论计算表明反应是先是进行连续两次质子化，接着进行电子转移，最终得到CO产物。NBO电荷分析表明了电子是由卟啉环转移到CO2上的。总的来说，研究表明尿素功能铁卟啉是一种有效的CO2还原催化剂，应该能够有效地将CO2转化为CO。铁卟啉meso-位的尿素功能配体，有助于将二氧化碳与光催化对接，并促进CO2的还原。

关键词

金属卟啉;CO2还原;光催化;分子轨道;反应性

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