分会

第六十一分会：能源化学

摘要

电化学CO2还原（CO2RR）转化为燃料对于实现人工碳循环是非常重要的。在备选的金属基电催化剂中，储量丰富的锡虽然有CO2RR活性，但是其催化效率和选择性有待提高。本工作提出用微量硫掺杂修饰的原子分散的Sn纳米簇，有效地将CO2电还原为C1化学品。该电催化剂来自于双（苯-1,2-二硫基）的原位电化学还原反应。在中等过电位（0.75V）下，它对碳质产物表现出较高的法拉第效率（90%）。更重要的是，与大多数Sn基催化剂相比，该材料在流动相电解池中获得非常高的甲酸分电流密度（90 mA cm−2）和长期稳定性（50小时）。电化学实验和理论计算表明，微量硫对Sn纳米簇的催化反应具有促进作用，可稳定甲酸的重要中间体（*HCOOH），从而有利于CO2电还原。因此，它强调了掺杂剂和电荷调制对提高催化性能的重要性。这项工作为Sn电催化剂的CO2电还原提供了一个很有前途的新思路。

关键词

锡基催化剂;有机硫分子;硫物种掺杂;CO2电还原;构效关系

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