分会

第六十一分会：能源化学

摘要

可再生能源驱动的二氧化碳（CO2）电还原提供了一条化学脱碳的途径。在这些技术中，使用固体氧化物电化学电解池（SOECs）的高温二氧化碳还原反应（HT-CO2RR）因其高活性和高能源效率而备受关注。但在当今的高温CO2还原体系中中，由镍（Ni）基电极材料催化易于产生积碳，导致电解池系统寿命结束，该过程被理解为CO歧化（2CO ↔ C + CO2）。在此，我们报告了一种(La0.6Sr0.4)0.95Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF)氧化物催化剂，该催化剂能够显著抑制高温CO2还原过程中的积碳过程，其出口CO分压（PCO）极限可达到0.85±0.02 atm，大约等于热力学碳沉积阈值，并且在800℃时CO2单程利用率最高约75%。上述催化剂与商用镍/钇稳定氧化锆（comm-Ni/YSZ）SOEC相比，其抗积碳性能增加了约1.4倍。之后我们利用原位近常压X射线光电子能谱（NAP-XPS），研究了由LSCF和析出的 CoFe纳米颗粒组成的表面化学变化，并揭示了铁介导的抗积碳机制，其中CO2在金属铁上的高吸附强度诱发了反向Boudouard反应并相应促使了Fe的氧化，最终在价态转换中达到平衡，使得体系稳定运行。最后，我们在220 mA cm-2和0.8 atm PCO条件下，在320小时的运行中取得了接近统一的CO法拉第效率和约73%的能量效率（EE）。除此之外，电池的衰退速率低于0.09 mV h-1，与最好的抗积碳HT-CO2RR系统相比，稳定性提高了60倍。

关键词

高温CO2还原;固体氧化物电解池;抗积碳

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