分会

第六十一分会：能源化学

摘要

可充电水系锌离子电池因其具有安全无毒、环境友好、储量丰富、价格低廉以及离子电导率高等优点，被认为是极具发展潜力的新一代电池体系。然而，在电化学循环过程中锌枝晶的生长会导致容量衰减，甚至电池失效。尤其在低温条件下，缓慢的动力学行为会导致锌枝晶生长更加严重，从而阻碍锌电池在低温环境下的规模化应用。为了解决这一问题，我们设计了一种亲锌的Bi-N4结构，作为亲锌成核位点来加快锌在低温条件下的成核动力学。理论计算和实验研究表明，原子级分散的Bi-N4位点不仅可以有效降低锌成核过电位，而且可以提高锌成核密度并加快锌成核动力学，从而促使锌沿平面内无枝晶沉积。得益于低温动力学行为的有效改善，在5 mA cm-2的电流密度下，锌在Bi-N4/C电极表面能够实现1600圈的可逆沉积/剥离，平均库伦效率高达99.4%；同时，Bi-N4@Zn复合负极组装的低温对称电池在5 mA cm-2条件下能够稳定循环600圈，并展示出良好的倍率性能，基于Bi-N4@Zn负极组装的低温全电池在0.5 A g-1的条件下循环1400次循环后，其容量保持率接近100%。低温全电池即使在低N/P比、贫电解质和高负载正极（14.42 mg cm-2）的条件下仍能够稳定运行超过330小时，证实了通过单原子位点改善锌低温沉积的潜在实用性。这项工作表明单原子位点可调节金属在低温条件下的成核行为，并提高电化学循环稳定性, 同时也为调控无枝晶金属沉积/剥离的成核行为提供了有效指导。

关键词

锌金属负极;单原子位点;成核动力学;无枝晶沉积;低温

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