分会

第六十一分会：能源化学

摘要

利用可再生能源将二氧化碳电还原为高附加值化学品对于实现碳中和具有非常重要的意义，铋基催化剂能够将二氧化碳(CO2)还原成具有较高经济效益的甲酸(甲酸盐)。但如何直接宏量制备具有特定形貌和稳定结构的铋纳米结构以及实现CO2高稳定性电催化转化仍然面临巨大挑战。针对此问题，我们提出了二维模板限域还原-生长策略，利用二维氧化铋薄片作为模板，在氢气氛围下高温限域还原，实现铋纳米带的直接批量制备，有效避免了金属铋在高温条件下易团聚等问题。同时，高温还原方法可以促进Bi(113)优势晶面的生长，且在铋纳米带边缘原位形成Bi-O活性位点。通过原位表征技术和理论计算证实特定晶面和边界基团可以协同促进CO2分子的吸附和活化，进而降低甲酸中间产物的生成能，使其在较宽的电位窗口内实现有效的CO2电还原生成甲酸。并且基于高温煅烧氧化铋在电还原过程中的稳定性，实现了超长稳定CO2还原制甲酸(＞100 h)，远高于已报道的铋基催化剂服役寿命。此外，制备的一维纳米带催化剂在流动电解池中的电流密度达到商业标准(>200 mA cm-2), 并且维持长时间稳定性。该工作不仅揭示了边界活性位点与晶面之间的协同效应，而且为制备高活性和高稳定性的电催化CO2还原催化剂提供了新策略。

关键词

铋纳米带;电催化CO2还原;原位边缘修饰;高稳定性

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