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    高供体数溶剂调控电解液溶剂化结构构筑高比能锂硫电池
    彭林 陈鹭义 蔡跃鹏 郑奇峰*

    分会

    第六十一分会:能源化学

    摘要

    锂硫电池具有超高能量密度(2600 Wh kg-1)和比容量(1675 mAh g-1),被认为是下一代最具发展前景的储能体系之一。然而,以传统醚基电解液体系为主的锂硫电池体系,其商业化应用仍然存在许多棘手的问题(图1a)。这主要是由于:(1)硫单质(S8)及其放电产物(Li2S)电子绝缘导致动力学缓慢和硫利用率低;(2)充放电过程中多硫化锂的“穿梭效应”导致一系列副反应并腐蚀锂金属负极;(3)传统的醚类电解液对多硫化锂溶解度有限,需要过量的电解液,然而高E/S比造成锂硫电池实际能量密度低。基于此,本研究采用高供体数(DN)溶剂,N, N-二甲基丙烯基脲(DMPU)作为共溶剂来调控电解液的溶剂化结构。如图1b所示,溶剂化能力强的DMPU优先参与多硫化锂(LiPSs)的内层溶剂化配位,溶剂化能力弱的DOL分布在LiPSs的溶剂化外层。这种壳鞘结构能有效封装多硫化锂,有助于缓解LiPSs与锂负极的副反应。同时,高DN值溶剂DMPU能够高效稳定高活性介质硫自由基(S3•-),提升硫正极的反应动力学。此外,Li2S在高DN值DMPU电解液中展现出三维的沉积形貌,显著提升了硫的利用率。在该高溶剂化电解液体系中,在低E/S比条件下,电池在0.1 C的倍率下展示出1410 mAh g-1的容量,循环100圈后容量保持率可达87%。本工作利用高供体数溶剂,通过调节电解液溶剂化的结构,解决了锂硫电池硫正极利用率低、反应动力学慢的瓶颈问题,为实现高能量密度锂硫电池提供新的思路。

    关键词

    锂硫电池;高供体数溶剂;溶剂化结构;硫化锂三维沉积;高能量密度

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    宋旭涛 山西大学、彭林 华南师范大学 共2人点赞了这篇线上墙报。