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    金属有机骨架/MXene复合催化剂的析氢性能研究
    马陈宇 何海燕*

    分会

    第六十一分会:能源化学

    摘要

    当前,电化学水分解被认为是理想的制氢方法之一。电解水阴极的析氢反应(HER)需要较高的过电位,其析氢效率相对较低,因而开发高活性的阴极催化剂成为目前析氢技术的研究热点。由于具有优异的电催化特性,铂(Pt)基电催化剂广泛应用于析氢反应中。而贵金属铂高昂的价格和有限的储量都极大的阻碍了其大规模商业化应用。因此,探索价格低廉、高活性和长程稳定的非贵金属催化剂是提高电解水产氢效率和促进氢能应用的重要策略之一。MXene作为一种新型二维材料,因其骨架结构稳定、导电率高、化学性质活泼以及表面存在诸多的官能团等结构优势,在诸多领域展现出广泛的应用前景。但纯MXene片层易团聚或堆叠而导致活性位点减少,需要通过复合或修饰等手段对MXene进行改性。金属有机框架(MOFs)具有规则的孔洞和暴露的金属离子中心,能为各种催化反应提供均匀分散的活性位点。其中,MIL-100(Fe)由[FeO6]簇和均苯三甲酸构筑而成的刚性多孔网络结构,体系中铁元素具有可变的价态二显示出优越的催化活性。本工作中采用了一种可控的自下而上的策略,通过原位溶剂热组装构筑模式,将铁基金属有机框架MIL-100(Fe)和MXene纳米片搭建成精细的二维多孔纳米结构(图1)。嵌入的MIL-100(Fe)纳米晶体不仅抑制了MXene纳米片的层间再堆积和团聚,而且为充分暴露催化活性位点创造了大量互连的孔道,并且与两者展示出良好的协同效应。基于二维片层的超薄结构、大的比表面积、较高的孔隙率、均匀的颗粒分散性以及优异的导电性等结构特点,所制备的MIL-100(Fe)/MXene纳米材料相较于单纯的MIL-100(Fe)和MXene电催化剂表现出改善的电催化析氢性能:较低的起始电位(29 mV),在10 mA cm-2下的过电位为107 mV,相对较小的Tafel斜率,以及良好的长程稳定性。

    关键词

    MXene纳米片;金属有机框架;杂化结构;电催化剂;析氢反应

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