分会

第六十一分会：能源化学

摘要

将合成气直接转化为低碳烯烃具有较多优势，但受热力学平衡限制和副反应等因素影响，无法同时保证较高的反应活性和较高的产物选择性，相关研究大多还停留在实验室阶段。在课题组的前期实验基础之上[1]，对含Na助剂负载型ZnFe2O4尖晶石催化剂的制备工艺、压力梯度和空速梯度下的热态反应和催化剂构效关系进行了研究。利用HSC 6.0软件进行了反应体系的热力学模拟，如图1所示为350 oC下合成气制备乙烯反应随压强改变的平衡转化数据（进料H2/CO=2）。对主要反应和Na元素助剂存在形式的进行了热力学分析。通过重复实验制备出Na助剂负载型ZnFe2O4尖晶石催化剂，在控制反应温度为350 oC，流量25 mL/min条件下，研究了1.0 MPa ~ 3.5 MPa压强梯度的反应效果，得到了较高的反应指标，当压强处于1.5 MPa至3.5 MPa时，CO的转化率能够达到95%以上，低碳烯烃的选择性能够达到39%以上；在控制反应条件为350oC和2.0 MPa条件下，研究了750 mL/(g·h)~11250 mL/(g·h)空速梯度的反应效果，得到了较高的反应指标，CO的转化率能够达到95%以上，低碳烯烃的选择性能够达到35%以上。同时，通过XRD、TEM、Raman、BET等微尺度表征方法，对反应后催化剂的形貌、物相组成、特征谱图、孔道结构等结构和组成特点进行了分析，并结合其反应过程，阐述了催化过程中的构效关系。通过“模拟-实验-表征”的研究思路，对合成气制备烯烃的催化剂与工艺研究进行了理论和实验探索，为工业应用的可能性提供了数据支持。

关键词

合成气;直接法;低碳烯烃;尖晶石

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