中国化学会第32届学术年会
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MOFs结点化学工程用于CO2/CH4高效分离
胡鹏 王永庆 纪红兵*

分会

第七分会:功能配合物化学

摘要

天然气(主要成分CH4)由于其环保、储量丰富和经济优势,被认为是最好的清洁燃料和化工原料。天然气的利用在很大程度上依赖于管道运输,但天然气中不可避免的CO2成分会严重腐蚀管道,特别是在潮湿的环境中会明显增加成本和安全风险。因此,在实际的工业生产中,从天然气中分离出二氧化碳成分是极其重要的。基于多孔材料的物理吸附法因其再生能耗低、环保、分离性能高等诸多优势被认为是一种很有前途的分离策略。然而传统的吸附材料如沸石和活性炭等,由于其存在孔径难以调控,选择性和吸附量无法兼容等缺点导致CO2/CH4分离性能较差。 金属有机骨架材料(MOFs)因其具有可修饰的孔隙环境和限域识别位点等优势,可提高对CO2/CH4的分离。但是,目前大多数MOFs的分离策略都是基于单一的热力学或动力学分离机制。如何分子层面来定向修饰MOF孔隙化学工程和丰富配位化学的构效关系以及如何实现热力学/动力学两种机制的协同作用来提高CO2/CH4分离是很重要的关键科学问题。 本工作采用微波辅助策略实现了对MOF结点的精细化调控。该策略不仅明显提高MOFs的疏水性(接触角高达151°),而且显著提高了对CO2的吸附量和选择性。等温吸附和动力学吸附数据分析表明,IAST和动力学选择性分别高达326和60.7,明显高于最新报道的MOFs材料。穿透曲线和第一性原理计算也证实了结点修饰策略制备的MOFs对CO2/CH4具有较高的分离性能,有助于深化配位化学在吸附分离方面的应用。

关键词

CO2/CH4分离;金属有机骨架材料;结点化学工程; 热力学/动力学协同创制

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