分会

第十二分会：天然有机化学

摘要

天然产物在其生物合成过程中的各种后期修饰，赋予了天然有机分子成熟的功能。硫修饰是一类特殊的方式，化学家比较关注硫原子对生物活性的影响，还有硫的来源及引入方式。另外硫修饰作为潜在的合成生物学步骤备受关注。近几年总共有6个含有硫原子的角环素类结构被报道，然而对其硫引入机制研究不足。本研究新发现了一类角环素硫醚二聚体结构，运用Cas9蛋白辅助的染色体片段向导（CATCH）方法，成功克隆了其生物合成基因簇，并通过异原表达确定了生物合成基因簇和硫醚二聚体的关系。随后利用CRISPR/Cas9技术对基因簇上的相关基因做了系统性的精准敲除，再结合体外实验的证实，发现了基于隐秘的环氧中间体的新的硫引入机制。我们发现在环氧中间体上硫引入是高效的非酶催化步骤；结合抗菌活性分析，我们推测硫醚二聚体是细菌利用内源硫氢根发挥解毒作用的产物。

关键词

角环素;生物合成基因簇;硫引入;环氧中间体;解毒机制

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