分会

第二十分会：固体表界面化学与多相催化

摘要

水解离过程中的析氢反应（HER）被认为是迈向清洁能源社会的关键化学反应。寻找能够在酸性条件下催化析氢的高效替代催化剂一直是化学界面临的一个重大挑战。围绕催化机理阐释与新型高效催化材料的理性设计，我们近年来开展了一系列研究工作[1-5]。基于早先的量子力学理论研究，我们揭示出商业化Pt催化剂的优异催化性能主要取决于位于纳米粒子顶角的高活性位点，而在实际催化体系中，这些顶角位点容易由于纳米粒子的团聚而损耗。为此，我们基于对铂族金属硼化物体系的全局势能面扫描，尝试寻找在易暴露晶面上具有优异HER本征活性的稳定块体材料。我们研究发现，Pd-B能够复合形成稳定的具有金属性的块体硼化物，而热力学上最稳定的Pd-B化物相则是具有六方密堆（hcp）结构的Pd2B相。理论研究进一步预测，Pd2B能够具有比纯铂更高的本征活性，因此Pd2B被确定为合适的候选材料。通过采用溶剂热法，我们合成得到了以碳为载体的Pd2B纳米片，实验表明该Pd2B纳米片具有超低的过电位，在酸性条件下具有创记录的高本征活性，比商业化的Pt/C催化剂高约2倍，并且在反应条件下具有很高的稳定性。理论计算进一步表明，hcp晶格形成后的次表面B和晶格膨胀对提升催化剂的本征活性起着关键作用。该工作成功开启了该稳定相作为活性催化剂，特别是加氢催化反应的可能性。在苛刻（如还原性、酸性）条件下，高合金化的过渡金属硼化物有望成为一类高耐久性、高活性的催化剂。

关键词

析氢反应;过渡金属硼化物;密度泛函理论;催化剂理性设计

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