分会

第二十分会：固体表界面化学与多相催化

摘要

理解催化剂的构效关系对于合理设计高效催化体系至关重要。通过深入研究结构明确、组成均匀、形貌单一的模型催化剂，将能够在原子量级水平认识催化剂表面物理化学过程，为设计新型、高效催化剂提供依据。然而，部分催化剂在反应条件下可能由于表面原子排布的改变、表面与内层原子迁移率的差异等原因发生金属偏析、局部配位环境变化及相分离等结构演变，从而为准确理解催化剂的构效关系带来巨大挑战。近年来，原位表征新技术的发展，特别是针对表界面活性位、反应物种、表面动态结构的谱学分辨表征技术的发展，为原位跟踪催化剂动态结构演变提供了可能。 我们结合多种原位表征技术，在CO2加氢反应过程中观察到六方相氧化铟h-In2O3转变为立方相氧化铟c-In2O3的晶相转变现象。原位XRD表征结果表明：还原-氧化过程是发生晶相转变的重要因素；即h-In2O3首先被还原成低价铟，随后被CO2氧化为c-In2O3。理论计算结合谱学原位表征分析表明： c-In2O3表面比h-In2O3更易形成氧空位（活性位）；催化剂表面氧空位数量更多、对CO2吸附作用更强，因而在二氧化碳加氢反应中具有更高的活性[1,2]。此外，我们研究了CO2加氢制甲醇条件下ZnAl2O4尖晶石催化剂的表面重构过程。研究结果表明：反应气氛诱导ZnAl2O4表面发生重构形成无定形ZnO，促进了H2的活化、加快了甲醇的生成速率，从而提高了产物中甲醇的选择性[3]。这些结果为理解催化剂的表面结构、活性位点结构及构效关系提供了新的见解和思考。

关键词

原位表征;氧化物催化剂;CO2加氢;结构演变

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