中国化学会第32届学术年会
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Pd/TiO2催化CO2加氢制甲酸盐反应对TiO2的形貌依赖
张静 张振华*

分会

第二十分会:固体表界面化学与多相催化

摘要

能源危机和环境污染是当今社会面临的两大难题,随着现代工业的快速发展,化石能源日益枯竭,同时其燃烧带来的大量的CO2会导致气候环境的改变以及温室效应的产生[1]。针对这些问题,最有效的方式是将CO2转化成有价值的化学品[2]。其中对于二氧化碳加氢制甲酸这个反应来讲,它具有很好的应用前景,但由于CO2和H2的热稳定性都较高,直接进行反应比较困难,因此如何发展高效的多相催化剂成为一项挑战性课题。 本文主要利用分别暴露{100},{101},{001}晶面的三种不同形貌的TiO2作为载体,通过沉积沉淀法将金属Pd负载上去,制备得到三种不同形貌的催化剂,用于探究Pd/TiO2催化CO2加氢制甲酸反应对TiO2的形貌依赖。研究结果表明,对于Pd负载量为2%的三种不同形貌催化剂来说,他们在CO2加氢制甲酸反应中的催化活性存在明显差异,并遵循2%Pd/TiO2-{100}>2%Pd/TiO2-{101}>2%Pd/TiO2-{001}的催化活性顺序。通过对三种催化剂的稳定性进行考察得知:2%Pd/TiO2-{100}和2%Pd/TiO2-{101}较稳定,而2%Pd/TiO2-{001}在经历了两个催化循环之后逐渐失活,动力学结果表明,对于2%Pd/TiO2-{100}和2%Pd/TiO2-{101}来说,对碳基中间体进行加氢这一步是反应的速控步,而对于2%Pd/TiO2-{001}来说,CO2与载体结合生成碳基中间体这一步是反应的速控步,以上研究成果很好地证明了金属氧化物载体的晶面调控在调节Pd基催化剂催化CO2加氢制甲酸反应的催化性能上的应用[3]。

关键词

CO2转化;Pd基催化剂;形貌依赖

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