中国化学会第32届学术年会
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氨基功能化三维介孔硅负载PdIr纳米粒子催化甲酸脱氢
彭文芳 卢章辉*

分会

第二十分会:固体表界面化学与多相催化

摘要

甲酸(FA,HCOOH)是生物质加工的主要产品,具有高能量密度、无毒和在室温下优异的稳定性,最近在H2储存和产氢方面引起了巨大的研究兴趣[1-2]。采用浸渍-还原法制备了一种锚定在3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)功能化三维介孔二氧化硅(KIT-6)上的超细分散、平均粒径为1.8 nm的 PdIr纳米粒子,用于快速催化甲酸制氢。高的催化活性主要是由于Pd和Ir之间的双金属协同作用,以及Pd-Ir NPs和KIT-6-NH2之间的强金属-载体相互作用,特别是KIT-6上负载的胺(−NH2)碱性基团。与固定在不同种类的有机胺,包括三乙烯四胺(TETA)、五乙烯六胺(PEHA)、二乙烯三胺(DETA)、乙二胺(EDA)等功能化的KIT-6上的PdIr纳米粒子相比,由APTES提供的供电子基团-NH2功能化的KIT-6上的PdIr纳米粒子表现出100%的H2选择性和极高的活性,在303 K下具有3533 h-1的翻转频率(TOF)值,这与大部分报道的高活性非均相贵金属催化剂和均相催化剂的值相当。

关键词

甲酸;3d介孔硅;氨基功能化;产氢

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