分会

第二十分会：固体表界面化学与多相催化

摘要

析氧反应(OER)在许多清洁能源技术包括电解水系统和太阳能燃料设备中起着至关重要的作用，但OER催化剂往往很难同时兼顾成本、反应活性和稳定性。因此，合理设计高效且低廉的析氧电催化剂显得尤为重要。其中以地壳含量丰富的铁基催化剂用于碱性条件下的析氧反应引起了极大的研究兴趣，特别是具有可再生能力的铁基催化剂。然而，该类催化剂的设计仍然面临两大难点：一是制备碱性可溶的含铁电解液，二是避免极化导致的高价铁的氧化-溶解引起的性能衰减。为了解决以上问题，我们设计了一种高效的、理论上完全稳定的铁基催化剂(Fe-cat)，即便是在5.0 M的强碱性介质中也能稳定的进行析氧反应。我们利用2,2´-联嘧啶与铁的强配位作用获得了可溶性的铁-2,2´-联嘧啶(Fe-bpym)碱性电解液，通过简单的原位电沉积方法，Fe-cat可以快速沉积在电极上进行析氧反应。同时我们发现，由于配体的作用，在开路电位下，沉积的Fe-cat可以作为可溶性Fe物种快速重新溶解在电解液中，用于下一个完全新鲜的催化剂沉积。我们采用了一系列原位、非原位表征手段，揭示了催化剂沉积-修复再生过程中的电解质中的Fe-bpym与电极上的Fe-cat之间的配位构型转变。相比较中性条件下原位沉积的CoPi催化剂，这是第一个碱性条件下配体诱导铁基催化剂用于水氧化金属位点再生的例子，也正是因为配体诱导的催化剂快速原位再生能力保证了其在1.0 mA cm-2的低过电位(320 mV)下超过200小时的长期活性以及接近100%的法拉第效率，这为指导设计活性和强劲的OER催化剂提供了一个重要的策略。

关键词

原位再生；铁基催化剂；强碱性；水氧化

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