分会

第二十分会：固体表界面化学与多相催化

摘要

近年来，电催化催化剂的自重构效应越来越受到广泛的关注，然而，作为催化剂的重要组成部分，导电碳基底的自重构效应却很少被研究。在本工作中，我们以单壁碳纳米管(SWCNT)为基底，通过直接氧化生长碳管使用的Fe催化剂，构建了一种Fe2O3@CNT作为优异的OER催化剂。我们发现，经过OER反应后，碳纳米管出现了不可逆的退化，在电镜中由完整的直线结构变为无定形的团簇，拉曼光谱也表现出升高的ID/IG值。碳纳米管的降解带来的影响不仅体现在形貌上，更体现在电子结构上。软X射线吸收谱(sXAS)的结果显示，反应后C K-edge的π*C＝C峰与σ*C—C峰均有非常明显的降低，这与形貌上的无定形化相一致。同时，反应后新出现了Fe-O-C与CO32-峰，反映了由碳的氧化所带来的催化剂与基底作用增强。另一方面，Fe的L-edge峰在反应后有明显升高，由于此吸收主要来源于Fe的2p电子向3d空轨道的跃迁，因此这一升高反映出Fe的电子向碳基底迁移，这也证实了相互作用的来源。Fe电子的迁移也进一步由差分电荷计算所证实。综上所述，我们证明了OER过程中存在碳基底的自优化效应，并且会导致更强的催化剂-基底相互作用，由于形成正电中心，结合之前的研究，此效应是有利于催化反应进行的。我们希望此研究能够引起研究者们对基底重构现象的重新关注，并将此效应应用到新的催化剂制备中。

关键词

基底自重构；单壁碳纳米管；Fe2O3；氧析出反应（OER）；软X射线吸收谱（sXAS）

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