分会

第二十分会：固体表界面化学与多相催化

摘要

电化学二氧化碳还原（CO2RR）是一种利用电能驱动将CO2转化为高附加值化学燃料的新型方法，被认为是目前最具应用潜力的碳资源转化技术之一。而在CO2RR众多产物中，甲酸/甲酸盐被认为是最具经济价值的产物之一。当前能将CO2高效转化成甲酸的催化剂，主要集中在Bi、Sn和In等金属催化剂，但这类材料往往具有较大的过电位（>300 mV）。金属Pd是目前唯一一种可在0过电位下高效CO2还原为甲酸的金属材料，然而由于Pd本身对CO具有很强的吸附作用，反应过程中产生的微量CO产物容易吸附在Pd表面发生毒化，从而使催化剂稳定性下降，迅速失活。 在本工作中，我们利用简单的湿化学合成，在DOAC表面活性剂下，将Pd和Ag的前驱体在还原剂AA的作用下发生共还原，，成功制备出具有三维介孔结构的PdAg合金催化剂。在CO2RR测试中，该材料在较宽的电位窗口下拥有良好的CO2还原至甲酸的选择性以及活性。除此之外，在-0.27 V （vs. RHE）的长时间稳定性测试中，PdAg_2相比于纯Pd及其他比例的PdAg材料表现出出色的稳定性。XPS、CO stripping实验以及DFT计算揭示了PdAg_2 NSs合金催化剂相比于纯Pd催化剂具有更高稳定性的原因在于，合金化的钯银改变了钯的电子结构，从而使催化剂对副产物CO具有更加适宜的吸附能，更强的CO耐受性。因此钯银合金纳米球催化剂具有非常优异的催化稳定性。

关键词

电化学二氧化碳还原；介孔纳米球；钯银合金；甲酸；稳定性

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