分会

第二十三分会：电子结构理论及其应用

摘要

太阳能驱动的碳基能源的高效转化和利用是与世界能源和环境问题紧密相关的一个科研方向。目前，大部分光催化体系都面临着效率、选择性低的问题。确定反应活性位点，理解反应机制，可以帮助我们找到效率、选择性低的根源，甚至可以指导设计高效催化剂。 PCET是光催化碳基能源转化反应中的一大类重要反应机制，如木质素转化、CO2还原等重要的能源转化过程都涉及PCET机制。PCET反应的研究一方面要准确处理溶剂化效应，另一方面要考虑周期边界条件下带电物种参考静电势不确定的问题，具有非常大的挑战性。我们课题组发展的从头算分子动力学结合自由能微扰的方法很好地解决了这两个问题，为PCET反应热力学研究提供了理论基础。我们使用这一方法研究了CdS选择性光催化木质素转化反应，给出了反应机制并对选择性进行了合理解释。 为了深入理解界面PCET反应机制，还需对界面PCET反应动力学进行研究。然而，目前界面PCET反应动力学理论和计算方法尚不成熟，需要进一步发展。我们课题组在在Sharon Hammes-Schiffer 教授的PCET动力学理论方法的基础上进行了发展，并将其应用于TiO2表面甲醇光解离中的PCET反应。我们将对此方法进行进一步发展，并应用其深入探究重要光电催化反应中的PCET反应机制。

关键词

光电催化;PCET;动力学;热力学

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