分会

第二十四分会：化学中的量子与经典动力学

摘要

在实现可持续燃料生产与环境保护方面，利用太阳能驱动水解离生成清洁型能源(H2)极具发展前景。从水中释放氢气需要大量的能量，光催化被认为是实现这一目标的最重要的方法之一。用计算的理论与模型来探究光催化反应的机理是个快速发展的领域，需要不断的更新与探索来发展更适用的理论工具。耦合的电子和质子转移(PCET)反应在非均相光催化中具有重要作用。在这项工作中，我们借助高级的第一性原理计算研究了金红石型TiO2(110)表面甲醇光催化解离的动力学过程。此外，我们采用了Stuchebrukhov-Hammes-Schiffer 动力学理论，并结合Georgievskii–Stuchebrukhova振动耦合计算了特定路径下质子耦合电子转移反应的速率常数(kPCET)。特别之处在于我们提出了一个修正后的PCET速率常数，通过在质子波函数上施加近共振条件使我们能够在不同的振动态和电子非绝热状态下获得一系列的PCET速率常数。我们认为这些结果具有普适性，能够应用于氧化物半导体界面上的大量光催化反应。

关键词

甲醇解离;密度泛函理论;质子耦合电子转移

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