中国化学会第32届学术年会
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生物炭催化微量Fe(III)类芬顿反应降解2,4-D及机理
冯冬青 郭森 堐梦娜 李建法* 吕金红

分会

第三十分会:环境化学

摘要

芬顿(Fenton)氧化法是一种在酸性介质中降解有机污染物的高级氧化技术,该方法利用Fe(II)/Fe(III)和H2O2之间的链反应产生强氧化性的羟基自由基(•OH)(EƟ(•OH/H2O)= 2.73 V)。但是,链反应中Fe(III)向Fe(II)的转化速率(式2)远小于Fe(II)的消耗(式1),限制了芬顿(Fe(II)/H2O2)和类芬顿(Fe(III)/H2O2)体系中•OH的产率及其对污染物的降解效率。本研究采用两种生物炭(LB、WB)与微量Fe(III)类芬顿法复合降解2,4-D。利用生物炭介导电子转移、加速Fe(III)还原以及H2O2向•OH的转化。同时,将Fe(III)剂量控制在0.3 mg·L-1,该剂量接近某些天然水体中的铁含量、也是世界卫生组织(WHO)规定的饮用水中的铁浓度上限。 得到的主要研究结果如下: 1)在微量Fe(III)(0.3 mg·L-1)类芬顿体系中添加生物炭可以显著加速2,4-D的降解。LB+Fe(III)/H2O2和WB+Fe(III)/H2O2体系中2,4-D降解反应的kobs达34.7 ×10-3 min-1和54.2 ×10-3 min-1,分别为BC/H2O2体系的4.6倍和9.2倍、Fe(III)/H2O2体系的52倍和83倍。 2)生物炭与微量Fe(III)复合类芬顿体系降解2,4-D的优化反应条件为pH0=3.0、炭剂量3.0 g·L-1、H2O2剂量5.0 mmol·L-1。此条件下反应60 min后,2,4-D去除率近100%、TOC去除率近50%。 3)生物炭在微量Fe(III)类芬顿体系中的作用机理包括:促进Fe(III)/Fe(II)循环、大幅度提高•OH产率、进而加速污染物的氧化及矿化。 4) 生物炭对微量Fe(II)芬顿体系中2,4-D的氧化降解具有类似的促进作用。此外,采用微量Fe(III)或Fe(II)可以最大限度地抑制铁污泥的产生。

关键词

生物炭;类芬顿;2,4-D;高级氧化

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