中国化学会第32届学术年会
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金属位点的配位环境调控提升水氧化性能
吴千宝 肖梦君 崔春华*

分会

第三十三分会:基础电化学

摘要

调控金属位点的配位环境被认为是促进析氧反应活性的有效方法之一。但金属位点的配位状态在强碱溶液中由于极化作用总是很难维持,面临着催化活性下降和稳定性降级的问题。这种有利于析氧反应的金属配位环境在大电流密度下的稳定性更为堪忧,极大地阻碍了过渡金属基催化剂的长期稳定运行。基于此,我们提出了一种原位电化学方法,可以在强碱性溶液中有效地调控金属位点配位环境。我们通过为金属位点选择特定配体来调控金属位点局部配位环境,这种配体可以有效地与金属中心作用,并提高其在碱性溶液中的溶解度。在氧化电位下,这种协同配位的金属位点可以实现在电极上的快速沉积,并且有效地促进电荷转移,改善金属位点局部电子结构,最终提高析氧催化性能。这种原位建立的金属-配体之间的配位作用可以自适应于强碱性环境,即使在200 mA cm-2的电流密度下也能稳定运行超过500小时。这项研究为大电流密度下催化剂金属活性位点的稳定存在提供了一种普适的调控方法。

关键词

配位环境;原位调控;活性位点;动态稳定;析氧反应

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