中国化学会第32届学术年会
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基于共价有机框架的纳米银催化剂和无金属催化剂用于CO2转化
张琳 高恩庆*

分会

第三十六分会: 多孔功能材料

摘要

CO2的转化有助于减缓温室效应,减少消耗资源的使用,因此成为绿色碳科学和可持续化学的热点话[1]。末端炔烃与CO2的羧化反应是一种很有前景的CO2固定和转化途径。然而,温和条件下高效多相催化剂的开发仍然是一个挑战。迄今为止,无金属负载的多相催化剂尚未见到报道。大多数研究集中在纳米银(AgNPs)与各种固体载体的复合,或者使用Cu(I)掺杂的复合材料,例如,CuI负载的共价有机框架(COFs) [2]。COFs主要是由可逆共价键连接的纯有机多孔材料,由于其固有的孔隙率、良好的稳定性以及易于修饰和功能化等优点,COFs可以通过预合成或后修饰等途径固载潜在的催化位点,为合理设计特定反应的多相催化剂提供了平台。本工作研究了基于COFs的纳米银催化剂和无金属催化剂。利用机械法合成了TpBpy,并通过简单的负载和还原,得到了TpBpy-AgNPs。研究发现TpBpy-AgNPs能够在相对温和的条件下(1 atm CO2, 60 ℃)有效催化CO2和末端炔烃转化为丙炔酸。以COF作为对比催化剂时,发现TpBpy对端炔的羧化反应也有良好的催化效果。将TpBpy的结构单元依次拆分,发现TpBpy的单体TPMCT有优异的催化效果。但是TPMCT为均相催化剂,无法循环利用。苯胺分别与苯甲醛和水杨醛合成了PIMP和DPMA,催化结果证明,Tp节点上的羟基和亚氨键之间的氢键作用以及Bpy上的吡啶氮都对反应的进行有一定的催化作用。同时对TpBpy-AgNPs和TpBpy进行5轮的循环实验后催化活性没有明显变化。

关键词

固碳反应;共价有机框架;银纳米粒子;多相催化;无金属催化

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