分会

第三十六分会： 多孔功能材料

摘要

硫化氢(H2S)是一种常见的高毒性工业污染物，但利用多孔碳基催化剂可将其选择性氧化成单质硫(S)，作为有价值的资源加以利用。以聚丙烯腈(PAN)和聚苯乙烯(PS)为前驱体，利用静电纺丝法，经高温碳化、耦合低温氨气等离子体处理，制备了一种含氮官能团修饰的多孔莲藕状碳纳米纤维(N-PLCNFs)。通过调节纺丝前驱体比例、碳化条件，可实现纤维内部贯穿孔道数量和表面孔结构的调控；通过改变等离子体后处理的放电功率、处理时间等实验参数，可有效调控纤维表面官能团的数量。实验表明，该法合成的N-PLCNFs催化剂在室温下对H2S转化为单质S表现出极高的催化活性(饱和硫容最高达3.27 g H2S/g Cat.)，实现高载硫量(76.6%)的同时展现出良好的固硫能力。N-PLCNFs优异的脱硫性能一方面归因于该材料内部发达的贯穿孔道结构为产物硫单质的存储提供了足够的空间；另一方面，表面含氮官能团的存在对H2S在材料表面的吸附-解离-转化起着重要作用。将达到饱和硫容后得到的载硫催化剂(N-PLCNFs-S)作为自支撑材料，直接用作锂硫纽扣电池的正极，在0.1 C（1C=1675 mA h g-1）的电流密度下，实现了1052 mA h g-1的比容量，且在200圈充放电循环后仍能保持977.4 mA h g-1的比容量。这是由于纳米纤维内部独特的多重平行孔道结构，有利于氧化产物S有效沉积，且可同时减少其充放电过程中的体积膨胀，因此提高了N-PLCNFs-S的循环稳定性。该脱硫与电极制备一体化的策略实现了将污染物转化为高附加值资源并加以利用的目标，符合绿色化工，具有重要的现实意义。

关键词

多孔碳纳米纤维

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