中国化学会第32届学术年会
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Cu-M(M=Ag、Ni、Co)双原子催化剂电催化还原 二氧化碳制备合成气的研究
熊勃 刘晶* 杨应举 杨予辰

分会

第三十七分会:绿色化学

摘要

二氧化碳电催化还原制取能源化学品对缓解能源危机和保护环境具有重大意义[1,2]。电催化还原二氧化碳过程通常伴随析氢反应,通过调控催化剂表面化学环境设计反应过程,可以得到不同比例一氧化碳和氢气的合成气产物。双原子催化剂具有不同的活性位点和优异的催化性能,对二氧化碳催化还原制备合成气具有明显的优势。然而这方面的工作鲜有报道,特别是对反应机理的研究十分欠缺。因此,本文对Cu-M(M = Ag、Fe、Co)双原子催化还原二氧化碳制合成气进行了实验和机理研究。实验结果表明,铜银双原子催化剂具有较大的电化学活性面积,表现出最大的电流密度和最小的过电位(图1),通过调节铜银比例可以显著改变二氧化碳还原反应和析氢反应的相对速率。基于密度泛函理论,计算了铜银双原子催化还原二氧化碳形成一氧化碳的反应物、中间体、产物的热力学数据,得到了反应过程自由能曲线图(图2),研究发现二氧化碳电催化还原反应的速控步骤随着铜银比的变化而产生明显差异,进一步验证了铜银比可以调控合成气产物的组分。

关键词

二氧化碳;电催化还原;反应机理;合成气;双原子催化剂

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