分会

第三十七分会：绿色化学

摘要

铁基催化剂可以热催化温室气体CO2加氢转化成高附加值烃类化学品，给缓解相关环境和能源问题带来了新的解决思路。然而，铁基催化剂在预处理和CO2加氢条件下往往同时存在Fe、Fe3O4、Fe5C2、Fe3C等多类物种，多样且动态变化的铁物种给构效关系理解带来了困难，进一步限制了催化剂的设计合成和产物分布调控。 本工作中，我们结合原位X射线衍射、穆斯堡尔谱、高分辨透射电镜、X射线光电子能谱等技术，跟踪了铁纳米颗粒在CO2加氢中的结构变化：Fe在反应初期迅速被氧化和碳化，随反应时间增长，贫碳相Fe3C转变为富碳相Fe5C2，而O原子不断向颗粒内部迁移，最终形成Fe3O4@Fe5C2+Fe3O4的结构。同时，基于模型催化剂的CO2加氢性能，我们将铁纳米颗粒在CO2加氢中的性能作为探针，分析了催化剂的表面结构变化。结果表明，反应气氛下的“氧化-碳化”动态平衡决定了催化剂表面组成和催化性能，且该平衡受操作条件（温度、流量、氢碳比等）影响显著，给产物分布调控提供了空间。本工作强调了催化剂结构动态演变与催化反应性能的联系，为理解活性相及建立动态构效关系提供了启示。

关键词

铁基催化剂;二氧化碳加氢;碳化铁;物相演变

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朱杰 大连理工大学 共1人点赞了这篇线上墙报。