中国化学会第32届学术年会
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钯银合金纳米线用于高稳定电催化CO2还原产甲酸
韩娜 李彦光*

分会

第四十五分会:能源纳米材料物理化学

摘要

钯是目前唯一能够在接近零过电位下高效催化CO2还原制备甲酸的电极材料。然而,由于CO副产物的毒化作用造成其稳定性失活是制约钯基材料发展的重要挑战之一。为了解决上述问题,我们通过简便的溶液法制备了分布均匀、表面微粗糙的一维的钯银(Pd4Ag)合金纳米线,并基于合金化策略深入探讨了钯、银合金化作用对提升CO2还原生产甲酸的促进机制。通过引入另一种金属银与钯合金化,利用电子效应作用来调控钯的电子结构,从而削弱催化剂对CO的吸附能力,增强其抗毒化能力,有效地实现催化剂的超长时间稳定工作。电化学研究表明:获得的一维的Pd4Ag合金纳米线电催化还原CO2生成甲酸盐的反应过电位几乎接近零,其在较宽的电位区间(0 ~ -0.3 V vs RHE)甲酸盐选择性均大于90%。最重要的是,即使在负的电位区间(<-0.4 V),该催化剂也显示出极佳的长期运行稳定性,这完全突破了传统Pd催化剂下在该条件下的性能限制。CO溶出曲线和电极表面CO表面覆盖程度的分析进一步证明了Pd4Ag纳米线的CO抗毒化性能得到了明显改善。DFT计算表明,Ag的加入有效降低了Pd的d带中心,稀释了PdHx活性位点,从而削弱了CO与Pd位点的结合,通过选择性地稳定关键中间体*OCHO,最终促进了甲酸盐的生成。

关键词

电化学二氧化碳还原,;钯银纳米线;一氧化碳毒化;稳定性;甲酸盐

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