分会

第四十五分会：能源纳米材料物理化学

摘要

二硫化钼（MoS2）是一种具有潜力的电解水析氢（HER）催化剂。研究表明MoS2的边缘位呈现较强HER活性而面内位点为惰性。因此，发展一种单独制备MoS2边缘位并对其电催化活性定量表征和调控的方法具有重要意义。本文中，我们发展了一种单独制备和定量研究MoS2边缘位活性的方法。我们用PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）封装机械剥离的MoS2，利用电子束曝光特定区域的位点，结合反应离子束原位刻蚀制备边缘位，并在微电化学池中实现了边缘位活性的定量测定。基于此，我们发现利用氟基等离子体刻蚀产生的边缘位活性显著高于原始边缘。通过设计光刻图案，精确控制刻蚀边缘的长度和密度，可以实现对边缘位活性的精确定量。此外，为了排除样品间差异的影响，我们在同一器件上对比发现氟基等离子刻蚀产生的边缘是原始的5倍。结合实验表征和理论计算，我们认为刻蚀边缘位活性增强源于氟基等离子体可以制备具有高密度的低配位Mo原子的边缘结构。而低配位Mo原子作为析氢反应的理想活性位，具有接近于零的氢吸附自由能。进一步，我们将该策略应用于液相剥离的宏量MoS2改性，得到了近4倍的电流密度提升。我们的工作实现了MoS2边缘位的可控制备与活性定量，不对可以拓展到其他二维材料催化剂活性位研究，而且对宏量高活性催化剂的设计具有一定的借鉴作用。

关键词

二硫化钼;电解水析氢;等离子体刻蚀;边缘位活性

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