分会

第四十六分会：纳米体系理论与模拟

摘要

二氧化碳的捕获与活化在其催化转化过程中起着至关重要的作用。本文通过第一性原理计算和从头算分子动力学(AIMD)模拟，预测了二维SiN4C4单层材料中单原子硅分散位点SiN4的结构和成键特征，以及该位点吸附活化CO2的活性。计算表明，CO2在SiN4C4单层膜上的化学吸附在热力学上是有利的，且几乎没有势垒。其活化机制可归结于CO2与SiN4之间的电荷转移成键相互作用，其中近平面四配位硅(ptSi)是强电子供体，CO2的碳为电子受体。外加电场对CO2的吸附与活化有显著影响，而对物理吸附的CH4、N2和H2几乎无影响，这种不同的外电场响应性质可用于CO2混合气体的分离。此外，SiN4C4单层材料电化学还原CO2为HCOOH、CH3OH和CH4的极限电位均为-0.46 V，表现出良好的电化学还原活性。

关键词

CO2捕获与活化;CO2电化学还原

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