分会

第十二分会：元素/金属有机

摘要

过渡金属催化的氢/氘交换反应（H/D Exchange）具有氘代位点可控、条件温和等特点，是合成氘代化合物的重要手段之一[1]。目前，该类反应多由基于协同金属化-去质子化（Concerted Metallation-Deprotonation，CMD）机理的官能团化反应改造而来[2]，其低下的氘代效率已然成为其应用的限制因素。因此基于CMD碱类配体的拓扑结构，重新设计配体，以加速H/D交换反应是解决该问题的方法之一。 仲磷氧化物（Secondary Phosphine Oxide，SPO）作为一种新型的双功能配体，其丰富的配位化学已被成功应用于交叉偶联反应[3]、氢化反应[4]和双金属的C-H活化反应中[5]。从结构出发，其与Pd等贵金属可通过P原子进行配位，而通过O原子可以进行攫氢，从而完成C-H活化过程。基于该思路以及本课题组前期氢氘交换反应研究基础[6]，我们提出了一种以金属钯（Ⅱ）为催化剂、SPO作为配体的催化体系，该催化体系以廉价重水为氘源可以高效地促进氮杂芳烃-α-位的选择性氢/氘交换反应。反应探索中，我们发现该类SPO配体可能具有较为新颖的C-H活化配位模式，并对包括具有不同空间结构和官能团的杂芳烃，以及药物分子进行了应用探索，均获得了较好的结果。

关键词

仲磷氧化物;杂芳烃;氢/氘交换反应

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