分会

第二十六分会：电子结构理论及其应用

摘要

扫描隧道显微镜（STM）已被用来实现对单分子中局部自旋状态的精确测量和调控。实验证明，通过将一个二茂镍（Nc）分子附着在STM针尖，通过将STM针尖向基底表面移动，测得的微分电导（dI/dV）谱呈现出急剧（A型）或平滑的过渡（B型）。然而，仍然不清楚是什么导致了这两种不同类型的转变，更有趣的是，测量到的dI/dV光谱中发生从自旋激发突然转变为近藤共振的决定性因素尚未研究清楚。 为了澄清这些问题，在这项研究中，我们对以前的实验中报道的Cu-tip/Nc/Cu(100)分子结的STM-tip调控过程[1]进行了基于第一原理的模拟。通过监测和分析几何构型、分子结的电子以及磁特性的演变，我们对上述有趣的问题提供了明确的答案。我们将零偏压电导迟滞行为的存在与否归因于 Nc 分子在 STM 针尖下方的不同吸附位点。特别地，我们发现在A型调控过程中，Ni离子上的d轨道和衬底上的金属之间杂化的突然增强，使得Kondo关联的影响湮灭了自旋激发的影响，这是实验中观察到的dI/dV光谱的急剧变化的主要原因。通过结合密度泛函理论（DFT）和级联运动方程方法（HEOM），我们将模拟得到的和实验测量到的dI/dV光谱进行了直接对比，使我们能够识别和阐明使得dI/dV谱发生急剧转变的决定性因素。我们的工作明确揭示了单个 Nc 分子的扫描隧道谱急剧转变的决定性因素，并可能为用化学功能化 STM 针尖构建的单分子器件进行精确控制和合理设计提供有价值的见解。

关键词

自旋调控;Kondo效应;自旋激发;密度泛函理论;级联运动方程

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