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方晓明

女, 华南理工大学化学与化工学院, 教授/研究员/教授级高工或同等级别

学习/工作经历

1986.09-1990.06 成都科技大学(现四川大学)化工系,本科学生
1990.07-1992.08 黄石高等专科学校(现湖北理工学院)化工系,教师
1992.09-1995.07 湖北化学研究所,硕士研究生
1995.08- 华南理工大学化工学院,教师
1999.09-2002.06 华南理工大学化工学院,在职博士研究生
2003,04-2003.12 日本国产业技术综合研究所九州中心,博士后研究员
2009.04-2020.04 美国罗格斯大学化学与生物化学系,访问学者

研究领域和兴趣

光催化

主要业绩

方晓明研究员长期从事光催化研究,聚焦于新型g-C3N4光催化材料的创制及其高效光催化体系构筑,在《Nano Energy》、《Chinese Journal of Catalysis》《Applied Catalysis B: Evironmental》以及《Journal of Materials Chemistry A》等期刊发表光催化研究论文逾二十篇,其中有四篇论文入选EIS高被引论文。下面具体介绍几个代表性工作:
1) 新型双溶剂诱导策略制备一维g-C3N4微管及其光催化性能研究
g-C3N4的二维层状结构使得制备其一维纳米结构是难点。我们探索了一条双溶剂诱导自组装策略,合成出了1D、截面呈六边形、且结构具有优异热稳定性的超分子前驱体晶体,随后的热解使其转化为1D、由叶状纳米结构构成的介孔g-C3N4微米管。研究发现,管的内部由树枝状的二维纳米薄片网络状连接在一起,在片与片之间存在着丰富的孔径均一的介孔结构,这些介孔结构形成的微通道将有利于载流子和反应的传质迁移以及提供了许多表面活性位,促进表面催化反应;同时光在这些微通道的多重散射和折射,也提高了对可见光的利用率。基于此,得到的催化剂其光催化产氢活性大幅提升,高达277.12 μmol/h,是未改性的g-C3N4的32.4倍。此外,该新型一维g-C3N4纳米结构也表现出利于吸附和活化二氧化碳的特性,使其在光催化CO2还原方面也表现出良好的性能:与体相g-C3N4相比,光催化产CO速率为45.16 μmol/h的MCNM提高了11倍,在420 nm处表观量子效率可达2.55%。上述研究结果发表在《Nano Energy,2020,77:105104》上。
2) 可可碱掺杂改性g-C3N4的制备及其水氧化活性研究
分子掺杂是通过将制备g-C3N4的含氮前驱体与其它有机分子进行共聚合来实现,是调控有机聚合物半导体结构和性能的独特手段。咪唑环不仅是五元环,而且还含有两个N原子,使其拥有更高的电子密度和更强的电负性。可以设想,用含有咪唑环的有机分子掺杂改性PCN, 将更能调节PCN的分子结构,从而更大地提升其光吸收特性和光催化性能。然而,到目前为止尚未见到咪唑环分子掺杂改性PCN的报导。本工作选择含咪唑环和嘧啶环的化合物—可可碱作为掺杂剂,将其与尿素进行共聚合,制得了改性g-C3N4。实验研究与理论计算表明,改性g-C3N4的禁带宽度缩小,且价带正向移动而致使空穴的氧化性增强;此外,改性样品表现出荧光强度降低以及光电流密度增加;因此,可可碱改性g-C3N4显示出增强的水氧化产氧性能,最佳掺杂量样品较未掺杂样品提升了4.43倍。该研究结果发表在《Chinese Journal of Catalysis, 2019, 40: 875-885》上,并被该编辑部选出在 “催化学报CJCatal” 公众号上介绍(2019-5-10)。
3) 基于界面电荷转移(IFCT)构筑g-C3N4基三元光催化体系
由于g-C3N4的价带位置仅为1.57 eV, 与Fe(III)/Fe(II)氧化电位的电势差小于1 V,在引入界面电荷转移效应后,其吸光范围有望拓展至近红外区域;同时,g-C3N4为二维层状结构,也有利于负载Fe (III)。因此,本课题组率先将界面电荷转移效应引入g-C3N4与碳纳米材料二元复合光催化剂,即通过加入Fe (III) 引入界面电荷转移效应,构筑了两种具有宽光谱吸收的Fe(III)/graphene/g-C3N4和Fe(III)/CQDs/Fe-CN三元复合催化剂,使催化剂的可见光范围大幅拓展,能带间隙明显缩短,其吸光范围拓展至近红外区域800-1200 nm;而引入碳材料graphene和碳量子点CQDs在Fe (III) 和g-C3N4的界面,可以优化Fe (III) 在g-C3N4的负载,同时也促进载流子的传输,缩短传输距离;将催化剂用于降解染料MO,前者的降解率达82%,后者达93%;使用液质联用和总有机碳分析其MO的分解过程和矿化率,证实催化剂有着较强的氧化能力;使用电子顺磁共振技术和活性基团捕获实验分析光激发下电子的传输过程,发现Fe(III)/CQDs/Fe-CN催化剂在光催化反应时是一个光-芬顿反应,羟基自由基和空穴在反应中起主要作用。本工作通过对两种三元复合催化剂的研究确认在g-C3N4的表面引入界面电荷转移效应,可以有效拓展g-C3N4的光吸收性能,增强其光催化氧化能力。两个工作分别发表在《Applied Catalysis B: Environmental, 183 (2016) 231-241》(ESI高被引论文)以及《Applied Catalysis B-Environmental, 205 (2017) 173-181》。
4) g-C3N4纳米片/碳量子点(2D/0D)复合体系构筑及其光催化产氢性能研究
构建了一个基于范德华异质结的2D/0D g-C3N4薄片/碳量子点CQDs复合光催化剂;研究发现,引入CQDs到g-C3N4多孔纳米薄片的表面,因为CQDs优异的吸电子能力,同时充当表面活性位,可以达到抑制载流子的复合,延长载流子的荧光寿命,促进光生电荷分离的目的;同时具有π共轭结构的CQDs可以作为光敏剂以及具有上转化效应,可以激发g-C3N4产生更多的载流子,从而拓展其光吸收性能,最终取得了较高的光催化产氢活性。研究结果显示,CQDs的加入可以通过光敏化有效扩大光催化剂的可见光吸收范围,并抑制光生载流子的复合;量子点作为电子转移中介,起到了促进电荷分离和延长光生载流子寿命的作用。光催化活性评价结果显示,量子点含量为0.2%的样品UCN/CQDs-0.2%在光催化产氢速率上明显高于相同量子点含量的BCN/CQDs-0.2%。该工作发表在《Applied Catalysis B: Environmental, 193 (2016) 248–258》,为ESI高被引论文。

代表成果

论文:
[1] Q. Liu, C. Chen, K. Yuan, C.D. Sewell, Z. Zhang, X. Fang, Z. Lin, Robust route to highly porous graphitic carbon nitride microtubes with preferred adsorption ability via rational design of one-dimension supramolecular precursors for efficient photocatalytic CO2 conversion, Nano Energy, 77 (2020), DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105104;
[2] Z. Li, Q. Yang, C. Chen, Z. Zhang, X. Fang, Enhanced photocatalytic performance of polymeric C3N4 doped with theobromine composed of an imidazole ring and a pyrimidine ring, Chinese Journal of Catalysis, 40 (2019) 875-885, DOI: 10.1016/S1872-2067(19)63337-1;
[3] Q. Liu, X. Wang, Q. Yang, Z. Zhang, X. Fang, A novel route combined precursor-hydrothermal pretreatment with microwave heating for preparing holey g-C3N4 nanosheets with high crystalline quality and extended visible light absorption, Applied Catalysis B-Environmental, 225 (2018) 22-29, DOI 10.1016/j.apcatb.2017.11.044;
[4] Y. Guo, Q. Liu, Z. Li, Z. Zhang, X. Fang, Enhanced photocatalytic hydrogen evolution performance of mesoporous graphitic carbon nitride co-doped with potassium and iodine, Applied Catalysis B-Environmental, 221 (2018) 362-370, DOI 10.1016/j.apcatb.2017.08.075;
[5] X. Wang, Q. Liu, Q. Yang, Z. Zhang, X. Fang, Three-dimensional g-C3N4 aggregates of hollow bubbles with high photocatalytic degradation of tetracycline, Carbon, 136 (2018) 103-112, DOI: 10.1016/j.carbon.2018.04.059;
[6] Q. Liu, T. Chen, Y. Guo, Z. Zhang, X. Fang, Grafting Fe(III) species on carbon nanodots/Fe-doped g-C3N4 via interfacial charge transfer effect for highly improved photocatalytic performance, Applied Catalysis B-Environmental, 205 (2017) 173-181, DOI 10.1016/j.apcatb.2016.12.028;
[7] Q. Liu, Y. Guo, Z. Chen, Z. Zhang, X. Fang, Constructing a novel ternary Fe(III)/graphene/g-C3N4 composite photocatalyst with enhanced visible-light driven photocatalytic activity via interfacial charge transfer effect, Applied Catalysis B-Environmental, 183 (2016) 231-241, DOI: 10.1016/j.apcatb.2015.10.054;
[8] Q. Liu, T. Chen, Y. Guo, Z. Zhang, X. Fang, Ultrathin g-C3N4 nanosheets coupled with carbon nanodots as 2D/OD composites for efficient photocatalytic H-2 evolution, Applied Catalysis B-Environmental, 193 (2016) 248-258, DOI: 10.1016/j.apcatb.2016.04.034;
[9] Z. Chen, P. Sun, B. Fan, Q. Liu, Z. Zhang, X. Fang, Textural and electronic structure engineering of carbon nitride via doping with pi-deficient aromatic pyridine ring for improving photocatalytic activity, Applied Catalysis B-Environmental, 170 (2015) 10-16, DOI: 10.1016/j.apcatb.2015.01.024;
[10] Z. Chen, F. Bing, Q. Liu, Z. Zhang, X. Fang, Novel Z-scheme visible-light-driven Ag3PO4/Ag/SiC photocatalysts with enhanced photocatalytic activity, Journal of Materials Chemistry A, 3 (2015) 4652-4658, DOI: 10.1039/c4ta06530a

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