武志坚

男， 中国科学院长春应用化学研究所， 教授/研究员/教授级高工或同等级别

学习/工作经历

工作经历
1989.06-1992.06，中国科学院长春应用化学研究所，稀土化学与物理重点实验室，研究实习员
1992.07-1997.06, 中国科学院长春应用化学研究所，稀土化学与物理重点实验室，助理研究员
1994.07-1995.08，瑞士Ciba Geigy AG 公司，材料设计研究所，访问学者
1997.07-1997.09，中国科学院长春应用化学研究所，稀土化学与物理重点实验室，副研究员
2001.01 – 2001.09, 美国Wayne State University, 化学系，博士后
2001.09 – 2003.01, 加拿大Dalhousie University, 化学系，博士后（Killam Postdoctoral Fellowship）
2005.08 – 2006.04，日本东北大学，金属材料研究所，访问学者
2010.06 – 2010.08, 日本国立物质科学研究所(NIMS)，计算材料中心，访问学者
2003.01 – 现在, 中国科学院长春应用化学研究所，稀土资源利用国家重点实验室，研究员

学习经历
1982.09 - 1989.06，吉林大学物理系，本科
1986.09 - 1989.06，吉林大学物理系，硕士研究生
1997.09 - 2000.06，中国科学院长春应用化学研究所，博士研究生

研究领域和兴趣

新型功能材料理论设计；催化反应机理；催化剂结构设计。

主要业绩

(1) La和La2O3助催化剂对CO2与CH4重整反应机理的影响。CO2与CH4均是温室气体，它们的重整化反应CH4 + CO2 → 2CO + 2H2不仅可以消耗温室气体，同时也可以产生合成气CO/H2用于后续的工业合成。对于纯金属Ni来说，其主要缺点是在催化过程中容易产生积炭，造成催化剂失活。在用La和La2O3进行修饰后，反应物以及中间体的吸附能明显增强，尤其是La2O3修饰的Ni(111)表面。同时CO2在La2O3修饰的Ni(111)表面的强吸附导致La2O3结构发生形变，生成复合中间体CO2(La2O2-O)。这个中间体的生成抑制了Ni(111)表面积炭的产生。主要的反应机理是CH4 + CO2 + La2O3 → CH + CO2(La2O2-O) + 3H → CHO + CO2(La2O2) + 3H →2CO + 2H2 + La2O3，决速步骤是CH4 → CH3+H。而La修饰的Ni(111)表面反应机理与纯Ni(111)相同。微动力学研究表明，在500-700 ºC范围内，修饰后的Ni(111)催化剂的反应速率明显高于纯Ni(111)，尤其是La2O3修饰的Ni(111)表面。覆盖度的研究表明，对于La修饰的Ni(111)表面，主要中间体是CH，而对于La2O3修饰的Ni(111)表面，主要中间体是CH3。同时La2O3修饰的Ni(111)对温度的变化更加敏感。(J. Catal., 2018, 364, 248-261).

(2) Ce助催化剂对Ni(111)表面CO与H2 反应影响的理论研究。在还原CO的过程中，Ni作为主要催化剂得到了人们关注，但是由于容易形成积炭和烧结，使得Ni的效率并不高。实验发现在Ni中加入助催化剂Ce可以有效降低反应温度，进而减小积炭和烧结现象的发生。因此我们对Ce掺杂的Ni(111)表面上CO还原的机理进行了研究。结果表明，在Ni表面引入Ce原子后，中间产物的吸附能力变强，特别是含O物种（CO、CHxO、CHxOH、OH和H2O）。通过计算反应势垒，发现在Ce-Ni(111)表面CO还原的反应路径为CO+3H2→CHO+5H→CH+H2O+3H→CH4+H2O。Ce-Ni(111)表面反应的决速步骤(H+OH→H2O)的能垒（1.18eV）低于纯Ni(111)表面（CO+H→CHO,1.36 eV）。因此Ce的引入提高了Ni对CO+H2→CH4+H2O反应的速率。微动力学研究表明，在保持反应速率不变的情况下，Ce的引入可以降低Ni(111)表面的反应温度约100ºC，这对工业生产具有重要的意义。除此之外，我们还发现Ce-Ni(111)在催化CO还原的过程中对温度比较敏感。(J. Phys. Chem. C 2016, 120, 23030−23043).

(3) 在Cu(111)和Ni(111)表面利用CH4分解生长石墨烯过程中H对初始成核的影响。实验研究发现H2能够影响甲烷的分解速度，从而影响石墨烯的生长速度。而H能够减缓甲烷在Cu表面的分解速度而对Ni的影响不大，因此为了探求其反应机理我们对甲烷在H预吸附的Cu和Ni表面进行了研究。计算结果表明在H预吸附的Cu表面，同时存在H的抽取反应（CHx+H→CHx-1+H2）和CHx的直接分解反应（CHx+H→CHx-1+2H），其中前者具有较高的能垒。而在Ni表面只存在CHx的直接分解反应。微动力学计算表明H的抽取反应即便在较高H的覆盖度下也难以发生，同时研究还发现H2的引入改变了CH4在Cu表面分解的关键中间产物（由CH转变为了CH3），而在Ni表面这种转变发生的条件是H2/CH4>1。进一步的研究指出H的引入能够降低C原子在Cu表面的聚合速度，略微提高其迁移速度，这使得C有足够的时间迁移到其稳定的位置上，这解释了为什么在较高的H2/CH4的情况下，Cu表面的石墨烯边缘非常规整。（Carbon，2014，74，255–265）.

(4) Cu@Pt合金表面的氧化还原反应（ORR）的机理研究。实验发现Cu@Pt合金作为燃料电池的阴极具有很高的耐性和催化活性。所以为了解释Cu@Pt合金如何促进ORR反应，我们对Cu@Pt的(111)和(100)表面的ORR反应进行了研究。结果表明Cu的引入会改变ORR在Pt(111)上的反应机理，降低反应的决速步骤能垒从而提高其催化活性。而在Pt(100)上Cu的引入阻碍了反应的进行。此外我们对两种表面上的外电势进行了研究，发现在Cu@Pt表面在较低电势（U<0.39V）下会保持很好的活性。因此在实验上提高Cu@Pt(111)面的比例可以进一步促进Cu@Pt催化活性。(J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 11444 –11452).

(5) MNC (M=Fe和Co)衬底与NiO间协同效应对氧析出反应（OER）的强化。实验研究发现在N掺杂的石墨烯中引入过渡金属Fe和Co可以有效提高表面NiO催化剂对OER的反应活性。为了进一步证实这种衬底和催化剂间的协同效应对催化活性的影响，我们对MNC/NiO（M=Fe和Co）和NC/NiO体系进行了研究。结果表明，金属的引入可以降低所有基元反应的能垒，所以MNC与NiO间的协同效应提高了OER的反应活性。对于FeNC/NiO来说， OER的决速步骤的反应活性要高于CoNC/NiO，这与实验观测到FeNC/NiO具有较高活性的现象一致。(Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 127, 10530–10534)

代表成果

1. Yanan Meng, Cong Yin, Kai Li, Hao Tang,* Ying Wang,* Zhijian Wu,* Improved oxygen reduction activity in heteronuclear FeCo codoped graphene: A theoretical study, ACS Sustainable Chemistry and Engineering, 7, 17273-17281 (2019).

2. Yanan Meng, Cong Yin, Kai Li, Hao Tang,* Ying Wang,* Zhijian Wu,* Design of high efficient oxygen reduction catalyst from the transition metal dimer phthalocyanine monolayer, Applied Surface Science, 480, 905-911 (2019).

3. Shize Liu, Lin Cheng,* Kai Li, Cong Yin, Hao Tang,* Ying Wang, Zhijian Wu,* RuN4 doped graphene oxide, a high efficient bifunctional catalyst for oxygen reduction and CO2 reduction from computational study, ACS Sustainable Chemistry and Engineering, 7, 8136-8144 (2019).

4. Meiling Xiao,# Liqin Gao,# Ying Wang,# Xian Wang, Jianbing Zhu, Zhao Jin, Changpeng Liu, Hengquan Chen, Gaoran Li, Junjie Ge,* Qinggang He,* Zhijian Wu, Zhongwei Chen,* and Wei Xing,* Engineering Energy Level of Metal Center: Ru Single-Atom Site for Efficient and Durable Oxygen Reduction Catalysis, Journal of the American Chemical Society, 141, 19800-19806 (2019).

5. Kai Li, Feng He, Hongmei Yu, Ying Wang,* Zhijian Wu,* Theoretical study on the reaction mechanism of carbon dioxide reforming of methane on La and La2O3 modified Ni(111) surface, Journal of Catalysis, 364, 248-261 (2018).

6. Yunzhen Wu,# Yanan Meng,# Jungang Hou,* Shuyan Cao, Zhanming Gao, Zhijian Wu,* Licheng Sun,* Orienting active crystal planes of new class lacunaris Fe2PO5 polyhedrons for robust water oxidation in alkaline and neutral media, Advanced Functional Materials, 28, 1801397 (2018).

7. Feng He, Huiqi Li, Yingchun Ding, Kai Li, Ying Wang,* Zhijian Wu,* The oxygen reduction reaction on graphitic carbon nitride supported single Ce atom and CexPt6-x cluster catalysts from first-principles, Carbon, 130, 636-644 (2018).

8. Feng He, Kai Li, Cong Yin, Yingchun Ding, Hao Tang,* Ying Wang,* Zhijian Wu,* A combined theoretical and experimental study on the oxygenated graphitic carbon nitride as a promising sulfur host for lithium–sulfur batteries, Journal of Power Sources, 373, 31-39 (2018).

9. Jing Liu,# Menggai Jiao,# Lanlu Lu, Heather M. Barkholtz, Yuping Li, Ying Wang, Luhua Jiang, Zhijian Wu, Dijia Liu, Lin Zhuang, Chao Ma, Jie Zheng, Bingsen Zhang, Dangsheng Su, Ping Song, Wei Xing, Weilin Xu,* Ying Wang,* Zheng Jiang,* Gongquan Sun,* High performance platinum single atom electrocatalyst for oxygen reduction reaction, Nature Communications, 8, 15938 (2017).

10. Xin Xu, Kai Li, Zhenzhong Yang, Jiangjian Shi, Dongmei Li, Lin Gu,* Zhijian Wu,* Qingbo Meng,* Methylammonium cation deficient surface for enhanced binding stability at TiO2/CH3NH3PbI3 interface, Nano Research, 10(2), 483-490 (2017).

11. Ying Wang,* Menggai Jiao, Zhijian Wu,* Stephan Irle, Theoretical Studies on Ethanol Dissociation on Iron Nano-particles in the Early Stage of SWCNT Growth, Journal of Physical Chemistry C, 121, 2276-2284 (2017).

12. Ying Wang,* Menggai Jiao, Wei Song, Zhijian Wu,* Doped Fullerene as a Metal-Free Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reaction: A First-Principles Study, Carbon, 114, 393-401 (2017).

13. Feng He, Kai Li, Cong Yin, Ying Wang, Hao Tang,* Zhijian Wu,* Single Pd atoms supported by graphitic carbon nitride, a potential oxygen reduction reaction catalyst from theoretical perspective, Carbon, 114, 619-627 (2017).

14. Feng He, Kai Li, Guangyou Xie, Ying Wang, Menggai Jiao, Hao Tang,* Zhijian Wu,* Understanding the enhanced catalytic activity of Cu1@Pd3(111) in formic acid dissociation, a theoretical perspective, Journal of Power Sources, 316, 8-16 (2016).

15. Xiaoxu Sun, Kai Li, Cong Yin, Ying Wang, Menggai Jiao, Feng He, Xiaowan Bai, Hao Tang,* Zhijian Wu,* Dual-site oxygen reduction reaction mechanism on CoN4 and CoN2 embedded graphene: theoretical insights, Carbon, 108, 541-550 (2016).

16. Menggai Jiao, Wei Song, Hujun Qian, Ying Wang,* Zhijian Wu,* Stephan Irle, Keiji Morokuma, QM/MD studies on graphene growth from small islands on the Ni(111) surface, Nanoscale, 8, 3067-3074 (2016).

17. Jun Wang,# Kai Li,# Hai-xia Zhong, Dan Xu, Zhong-li Wang, Zheng Jiang, Zhi-jian Wu, Xin-bo Zhang,* Synergistic Effect between Metal–Nitrogen–Carbon Sheets and NiO Nanoparticles for Enhanced Electrochemical Water-Oxidation Performance, Angewandte Chemie International Edition, 54, 10530-10534 (2015).

18. Kai Li, Yang Li, Ying Wang, Feng He, Menggai Jiao, Hao Tang,* Zhijian Wu,* The oxygen reduction reaction on Pt(111) and Pt(100) surfaces substituted by subsurface Cu: a theoretical perspective, Journal of Materials Chemistry A, 3, 11444-11452 (2015).

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