徐航勋

男， 中国科学技术大学高分子科学与工程系， 教授/研究员/教授级高工或同等级别

学习/工作经历

2002.09-2006.07，中国科学技术大学高分子科学与工程系，本科学生
2006.08-2011.06，美国伊利诺伊大学香槟分校化学系，博士学生
2011.07-2013.02，美国伊利诺伊大学香槟分校材料科学与工程系，博士后研究员
2013.03-至今，中国科学技术大学化学与材料科学学院，教授，博士生导师

研究领域和兴趣

功能高分子材料设计、合成及其能量转换应用研究

主要业绩

实现太阳能向化学能高效转化是解决能源与环境问题的一个重要技术途径。光合作用是实现人工转化太阳能到化学能的典范，叶绿体是绿色植物光合作用的主要场所，而叶绿体中担负着吸光、能量传递与电子传递等重要功能的叶绿素、类胡萝卜素以及质体醌等物质均为含有共轭结构的有机大分子。因此，有机高分子光催化材料是实现太阳能燃料与高附加值化学品绿色合成的潜在材料体系。开展高分子光催化材料的系统研究能够从分子层面深入理解自然界光化学反应中涉及的反应机理，为指导与设计高效光催化材料具有重要的研究价值。高分子材料参与光催化反应时主要发生在高分子材料表面，因此揭示材料表面的反应机理与调控机制是亟需解决的关键科学问题，对提高催化反应的活性与选择性非常关键。
申请人基于共轭高分子材料结构调控方法与表面物理化学基本原理，围绕上述太阳能到化学能转换研究领域的科学问题，从高分子光催化材料的化学结构设计与可控合成出发，构筑具有精准化学结构与明确组成的共轭高分子材料，通过调控能带结构与构筑表面活性位点，揭示了高分子光催化材料催化活性中心与反应路径调控机制。
近5年，申请人以通讯作者在Adv. Mater. (5篇)、 Angew. Chem. Int. Ed. (3篇)、J. Am. Chem. Soc. (1篇)、Nano Lett. (2篇)、 Science Advances (1篇)、Adv. Funct. Mater. (2篇)等国内外学术期刊上发表学术论文45篇。2018年获中国化学会青年化学奖。研究成果开始受到国内外同行的关注，有5篇通讯作者论文入选ESI “Highly Cited Papers”，多篇学术论文被国内外新闻媒体(包括Science网站和新华社)报道，近五年论文他引超过1500次，20余次应邀在国内外多个学术会议介绍研究成果。在应用研究领域，申请人提交发明专利申请7项，目前已获授权发明专利3项。主要学术业绩与贡献如下：

1.构建1,3-二炔偶联共轭高分子光催化材料，解决了光催化全解水难题，深入阐明了催化活性中心与水分解反应机理
以1,3,5-三(4-乙炔苯基)苯(PTEB)和1,3,5-三乙炔苯(PTEPB)为基本单元，构建了符合光催化分解纯水热力学要求并含有相应氧化还原反应活性位点的1,3-二炔偶联的共轭高分子光催化材料。在可见光下高效分解纯水产生摩尔比为2:1的H2和O2，且太阳能到氢能转换效率最高可达0.6％，这是目前不含金属催化活性中心的共轭高分子材料体系所报道的最高效率值。申请人结合原位红外光谱和原位X射线光电子能谱揭示了1,3-二炔基团在所设计共轭结构中的关键作用: 1,3-二炔基团不仅可以直接调控催化剂的能带结构而且作为催化活性位点直接参与水分解反应，从而实现高效四电子转移的全解水反应；此外，PTEB在水氧化过程遵循单位点机理，而PTEPB的四电子水氧化过程遵循双位点机理。因此该工作解决了有机高分子体系光催化纯水分解的挑战性难题，揭示了光催化反应过程中共轭基团作为催化活性位点参与催化水分解时的反应路径，为未来合理设计高效光催化水分解材料提供深刻的理解。

2.调控高分子光催化材料化学结构，揭示了表面催化活性中心改变催化反应路径与中间态能垒机制
通过在共价三嗪框架材料(Covalent Triazine Frameworks, CTFs)的结构中引入单炔基或1,3-二炔基官能团，开发了一类能够同时实现两电子氧还原和两电子水氧化合成过氧化氢的高分子光催化材料。炔基官能团对光催化性能影响显著:含有炔基结构的CTF-EDDBN和CTF-BDDBN光催化产过氧化氢的单位速率分别是不含炔基结构的CTF-BPDCN的2倍和3.4倍。同时，对上述材料的反应进程深入表征发现不含炔基官能团的CTF-BPDCN只能实现四电子氧化水反应从而得到氧气，而含有炔基结构的CTF-EDDBN和CTF-BDDBN则能够通过两电子过程进行水氧化反应。申请人结合第一性原理计算和原位光谱技术揭示出炔基官能团调控光催化反应机制。当三嗪共价有机框架材料中的苯环或者三嗪环作为水氧化的活性位点时，其两电子过程氧化水的中间态(OH*)形成能垒较大，不利于过氧化氢的形成。相比之下，当CTF-EDDBN和CTF-BDDBN中的炔基官能团作为反应的活性位点时，能够有效降低两电子过程中间态(OH*)形成的能垒，从而可以通过两电子氧化过程得到过氧化氢。这项研究深入探究了炔基官能团对光催化材料反应活性和反应机理的调控机制，为今后合理设计与合成用于太阳能到化学能转换的高分子光催化材料从分子层面提供了新的见解。

3.提出高分子范德华异质结概念，解决了高分子光催化材料光生电荷分离难题
申请人提出构筑能带结构匹配的C2N/aza-CMP范德华异质结作为新型的Z型光催化体系实现可见光催化全解水。范德华异质结之间形成非常好的异质界面可以实现高效光生电荷分离，同时，这种异质结构可以极大地拓宽光谱吸收范围。利用上述共轭高分子体系富含有机配位官能团的特性，引入金属催化活性中心后整个光催化体系的太阳能到氢能转换效率可以达到0.73 ％，这个效率值已超过绝大多数无机半导体光催化材料。申请人的研究证实设计与合成具有合适能带结构二维共轭高分子并形成范德华异质结是实现宽光谱光催化的有效途径之一，而调控异质界面电荷传递是高效催化反应的关键，此项工作为今后合成与设计能够实现高效光催化反应的共轭高分子半导体材料提供新的解决方案。

在人才培养方面，申请人已培养2名博士后，8名博士毕业生，5名硕士毕业生。其中有3名学生获得国家奖学金，2名博士生获得中国科学院院长奖。2名博士后出站分别入职广东工业大学和浙江师范大学担任教职。

代表成果

(1). Liang Chen, Lei Wang, Yangyang Wan, Ying Zhang, Zeming Qi, Xiaojun Wu, Hangxun Xu* Acetylene and Diacetylene Functionalized Covalent Triazine Frameworks as Metal-Free Photocatalysts for Hydrogen Peroxide Production: A New Two-Electron Water Oxidation Pathway, Adv. Mater. 32(2) (2020), 10.1002/adma.201904433.
(2). Weiben Chen, Lei Wang, Daize Mo, Feng He, Zhiling Wen, Xiaojun Wu, Hangxun Xu,* Long Chen* Modulating Benzothiadiazole-Based Covalent Organic Frameworks via Halogenation for Enhanced Photocatalytic Water Splitting: Small Changes Make Big Differences, Angew. Chem. Int. Ed. 59 (2020), 10.1002/anie.202006925.
(3). Xu Wang, Qingchang, Liu, Siyao Wu, Baoxing Xu, Hangxun Xu* Multilayer Polypyrrole Nanosheets with Self-Organized Surface Structures for Flexible and Efficient Solar-Thermal Energy Conversion, Adv. Mater. 31(19) (2019), 10.1002/adma.201807716.
(4). Lei Wang, Ying Zhang, Liang Chen, Hangxun Xu,* Yujie Xiong* 2D Polymers as Emerging Materials for Photocatalytic Overall Water Splitting, Adv. Mater. 30(48) (2018), 10.1002/adma.201801955.
(5). Lei Wang, Xusheng Zheng, Liang Chen, Yujie Xiong,* Hangxun Xu* Van der Waals Heterostructures Comprised of Ultrathin Polymer Nanosheets for Efficient Z-Scheme Overall Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 57(13) (2018), 10.1002/anie.201710557.
(6). Xu Wang, Yinchu Ma, Xing Sheng, Yucai Wang,* Hangxun Xu* Ultrathin Polypyrrole Nanosheets via Space-Confined Synthesis for Efficient Photothermal Therapy in the Second Near-Infrared Window, Nano Lett. 18(4) (2018), 10.1021/acs.nanolett.7b04675.
(7). Jin Wang, Tong Xia, Lei Wang, Xusheng Zheng, Zeming Qi, Chao Gao, Junfa Zhu, Zhengquan Li, Hangxun Xu,* Yujie Xiong* Enabling Visible-Light-Driven Selective CO2 Reduction by Doping Quantum Dots: Trapping Electrons and Suppressing H2 Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 57(50) (2018), 10.1002/anie.201810550.
(8). Lei Wang, Yangyang Wan, Yanjun Ding, Sikai Wu, Ying Zhang, Xinlei Zhang, Guoqing Zhang, Yujie Xiong, Xiaojun Wu,* Jinlong Yang, Hangxun Xu* Conjugated Microporous Polymer Nanosheets for Overall Water Splitting using Visible Light, Adv. Mater. 29(28) (2017), 10.1002/adma.201702428.
(9). Yanjun Ding, Ying-Pin Chen, Xinlei Zhang, Liang Chen, Zhaohui Dong, Hai-Long Jiang,* Hangxun Xu,* Hong-Cai Zhou* Controlled Intercalation and Chemical Exfoliation of Layered Metal-Organic Frameworks Using a Chemically Labile Intercalating Agent, J. Am. Chem. Soc. 139 (27) (2017), 10.1021/jacs.7b04829.
(10). Jia Yang, Haiyan Sun, Haiyi Liang, Hengxing Ji, Li Song, Chao Gao,* Hangxun Xu* A Highly Efficient Metal-Free Oxygen Reduction Electrocatalyst Assembled from Carbon Nanotubes and Graphene, Adv. Mater. 28(23) (2016), 10.1002/adma.201505855.

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