分会

第十九分会：绿色炼油化工与氢能

摘要

丁苯橡胶(SBR)是苯乙烯与丁二烯单体通过无规共聚得到的，是目前世界上最大的通用合成橡胶品种，通过选择性加氢聚丁二烯嵌段部分的C=C对SBR进行化学改性，产物为氢化丁苯橡胶(HSBR) [1]。目前SBR加氢工艺主要包括均相催化加氢和非均相催化加氢，其中均相加氢占据了主导地位，但均相催化剂与产品分离困难，而非均相催化反应很好地解决了催化剂的分离回收问题。因此，为开发具有高活性的非均相加氢催化剂，应在致力于消除聚合物内孔扩散限制的同时保证催化剂能够提供足够多的可接近活性位，提高非均相催化剂与聚合物大分子之间的可接性。 本研究以尿素为前驱体，通过热缩聚法制备得到二维层状石墨氮化碳(g-C3N4)载体，然后以化学还原法制备得到了不同负载量的Pd/g-C3N4催化剂，并将其首次应用于SBR聚合物大分子非均相催化加氢研究[2]；并系统地研究了活性组分Pd纳米颗粒的负载量、溶剂效应以及载体效应对SBR非均相催化加氢的影响。结果表明，当Pd的负载量为1.0%，环己烷作为溶剂时，SBR在温和的条件下能达到95%的加氢度，远优于C[3]，SiO2和氨基修饰的SiO2作为载体，这可归因于：1) g-C3N4独特的二维层状纳米片结构可以有效地消除SBR聚合物大分子在有孔材料中的扩散效应；2) g-C3N4载体本身的富氮性质有利于Pd纳米粒子的锚定与分散，从而得到小尺寸、分散均匀且稳定的Pd催化剂；3) SBR聚合物分子上的苯环与g-C3N4载体上的三嗪环单元之间存在π-π堆叠相互作用，促使SBR大分子快速吸附于Pd活性位上，提高了SBR大分子与Pd活性位的可接近性。

关键词

Pd/g-C3N4;非均相催化加氢;丁苯橡胶

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