中国化学会第32届学术年会
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高性能Cr-Ca复合金属氧化物催化剂的制备及其烷烃裂解反应性能研究
张鑫阳 闫昊*

分会

第十九分会:绿色炼油化工与氢能

摘要

在国内炼油产能过剩,交通运输燃料需求增速放缓的背景下,炼油企业从“燃料型”向“化工型”的转型升级已是大势所趋。原油直接催化裂解生产化工原料,可实现炼油企业由“燃料型”向“化工型”的一步式跨越。该路线的主要瓶颈之一是原油中的小分子烷烃很难催化裂解转化为低碳烯烃。金属氧化物催化剂在低碳烷烃裂解表现出了较好的发展潜力[1]。本研究将导热性能良好、有效促进炭气化的CaO作为载体,采用共沉淀法制备了Cr、Co、Fe、Mo与CaO的复合金属氧化物催化剂,并对催化剂进行了N2物理吸附、XRD和H2-TPR表征。以正庚烷为模型化合物,在微型固定床评价装置上考察裂解性能。结果表明,当Cr2O3/CaO催化剂引入正庚烷裂解反应体系中时反应性能最佳。与文献报道性能较优的V2O5/Al2O3催化剂相比[2],正庚烷转化率提高了11.2%,丙烯收率提高了7.9%,甲烷和芳烃收率得到了一定程度的抑制。通过EPR和XPS等表征手段,证实了Cr2O3的加入有效增加了晶格氧数目。DFT理论计算表明晶格氧的存在有利于烷烃与其接触生成烷氧中间体,改变了C-H键附近的电子云结构,使C-H键更易断裂从而生成低碳烯烃。此外,随着Cr2O3含量的增加,正庚烷转化率、低碳烯烃收率呈现先增加后降低的趋势。当表面Cr-O结构达到单层覆盖时,可参与反应的表面晶格氧数量较多,有利于正庚烷氧化活化催化裂解反应的进行。

关键词

烷烃裂解;低碳烯烃;复合金属氧化物催化剂;晶格氧

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