中国化学会第32届学术年会
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基于可调谐的共价三嗪骨架(CTF-0)应用于可见光驱动的水裂解析氢和产氧
孔丹 Junwang Tang*

分会

第二十分会:固体表界面化学与多相催化

摘要

共价三嗪骨架(CTF)是一种基于聚合物的半导体,最近被广泛应用与光催化水分解。其可调节的能带带隙为其的广泛应用提供了巨大潜力。本研究提供了一系列的由微波辅助合成和离子热合成方法制备的CTF-0材料,应用于可见光驱动的水分解的研究。通过微波合成的CTF-0-M2相比于其他CTF-0材料具有最高的光催化析氢的活性,最高可达7010μmolh-1 g-1, 是离子热制备的CTF-0-I的7倍。该反应在连续光照7个循环后仍然保持稳定的光催化活性,其TON转换率高达726。究其原因,可归因于较窄的能带带隙、较低的导带位置和快速的光生电荷转移。另一方面,通过离子热法制备的CTF-0-I材料在这些材料中具有最高的光催化产氧活性。在相同的实验条件下,CTF-0-I的产氧量是CTF-0-M2的6倍。在没有任何助催化剂的修饰的情况下,CTF-0-I在420nm处量子效率(AQY)高达5.3%。这是由于较大的氧化驱动力和大量的活性位点,导致了其水氧化产氧的活性超过了大多数的聚合物产氧的报道。这些研究表明,通过调节合成条件能够调节CTF-0的能带位置和层间堆积结构,从而影响其光化学和氧化还原特性,从而增强了光催化产氢和氧逸出的性能,并且通过第一原理计算得到了证实。

关键词

共价三嗪框架;产氧;析氢,可见光催化,水分解

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