中国化学会第32届学术年会
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异质原子修饰非贵金属催化剂用于电解水制氢研究
黄楚强 余颖*

分会

第二十分会:固体表界面化学与多相催化

摘要

碱性电解水制氢是解决能源危机和环境问题的前沿科学方法之一。电解水由析氢反应(HER)和析氧反应(OER)两个半反应组成,但是目前非贵金属催化剂的活性仍然较低,如何通过有效的策略提高催化剂的活性仍然是一个具有挑战性的课题。为此,我们利用异质原子修饰非贵金属催化剂,有效地提高了HER和OER活性。首先,我们将氮原子引入到镍钼基硫化物(N-NiMoS)中,实现了高效、稳定的HER。 系统研究证明,N的掺杂能有效调节NiMoS的电子密度和d带中心,同时使功函数变小,说明氮的引入能促进电子传递,有效地提高了NiMoS的HER活性。因此,N-NiMoS电极在电流密度为10、500和1000 mA cm-2时的过电位分别为68、250和32 mV,远低于纯NiMoS电极,接近商业Pt/C电极。此外,N-NiMoS电极展示了出色的稳定性,稳定运行1000小时电流密度几乎保持不变。其次,我们开发了一种简单的自模板策略,利用铁诱导纳米结构重组和电子结构优化,从而加速OER过程。在Fe3+刻蚀后,从光滑的氢氧化钴镍(CoNi-OH)纳米棒转变成纳米片组装的铁修饰氢氧化钴镍(Fe-CoNi-OH)纳米棒,充分暴露活性位点,有利于质量运输。此外,Fe的引入不仅创造了丰富的结晶-非晶相界面,调节了CoNi-OH的电子结构,而且增强了电子导电性,从而实现了快速的电子输运,从本质上提高了OER活性。因此,Fe-CoNi-OH催化剂表现出良好的OER活性,过电位为210、248和349 mV时达到电流密度10、100和1000 mA cm-2。这两项工作为合成高效、稳定的电解水催化剂提供了有效的策略,也适用于其他能量转换领域。

关键词

电解水

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