中国化学会第32届学术年会
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黄铁矿对零价铁还原去除硝基氯苯的促进作用
郭森 谢斌 冯冬青 吕金红 李建法*

分会

第三十分会:环境化学

摘要

4-硝基氯苯(4-NCB)毒性强、难自然降解,是结构最简单的氯代硝基苯类污染物之一,也是模拟地下水厌氧环境中去除有机污染物的常用模型化合物。零价铁(ZVI)廉价易得、具有较强的还原反应活性。但是,ZVI在反应过程中表面容易生成铁(氢)氧化物钝化膜,影响了其对污染物的还原去除能力。本文利用黄铁矿(Pyrite)被氧化时可释放H+的特点(式1),研究了黄铁矿对零价铁还原去除4-NCB的促进作用,探讨了零价铁与黄铁矿混合方法、零价铁/黄铁矿配比、初始pH、污染物初始浓度等因素对去除反应速率的影响,结合SEM-EDX、XRD、XPS、LC-MS等多种手段,对黄铁矿促进零价铁还原4-NCB的作用机理进行了分析。 (式1) 得到的主要研究结果如下: 1)零价铁/黄铁矿混合体系能在更少的零价铁剂量下,提高4-硝基氯苯的去除速率(包括还原硝基和脱氯速率)。在铁元素总剂量相同的条件下,混合体系(R2:2)的去除反应速率常数(kobs)是单独使用零价铁的5倍以上。 2)零价铁/黄铁矿混合体系能够在弱酸性至弱碱性(pH0=5~10)条件下保持较高的反应活性,特别是在碱性条件下去除4-NCB的反应活性远超过单独零价铁;而且,混合体系经过五次重复使用后仍然能保持较高的反应活性。 3)机理研究表明,黄铁矿对零价铁去除4-硝基氯苯的促进作用主要表现为:降低反应体系pH、减少零价铁表面钝化膜生成、形成高活性的FeS、绿锈等表面次生矿物。

关键词

零价铁;黄铁矿;还原去除

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