中国化学会第32届学术年会
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碳材料O2电还原合成H2O2的跨尺度调控及在污染控制中的应用
周伟 谢亮 丁雅妮 高继慧* 孙飞 赵广播 Akram N. Alshawabkeh 马军

分会

第三十分会:环境化学

摘要

过氧化氢(H2O2)在环境修复、能源转化、化工合成等领域具有广泛应用,是世界上100种最重要的化学品之一。60wt%的H2O2能量密度为2.1MJ/kg,达到压缩H2能量密度的60%,具有作为绿色、高安全储能载体的潜力。2019年,全球H2O2市场规模为48亿美元,预计2026年可达62亿美元。相比高耗能、高污染的蒽醌氧化法,二电子氧气电还原法(2eORR)因具有全程绿色、可实现分布式生产并耦合可再生能源发电等突出优势,被认为是最有前景的H2O2合成方法之一。 H2O2合成体系是一个涉及能量转化、物质输运的多尺度电催化过程:(1)分子原子尺度上,电催化剂表面活性中心的种类、数量,决定了催化剂的活性及选择性;电催化剂的孔道结构,决定了反应物、产物、离子、电子等的输运过程;(2)介观尺度上,电极内部所形成的三相界面,对O2的相间传质及H2O2合成机制有决定性作用;(3)宏观尺度上,反应器结构也直接影响反应物及产物的输运条件及H2O2合成效能。目前,多数研究均着眼于单一尺度,而从“反应-传质-流动”视角下研究H2O2电合成过程的跨尺度调控机制,有望揭示同类涉气电催化体系的通用调控方法。 围绕“活性中心-三相界面-反应器构型对O2→H2O2能质传输的跨尺度调控机制”这一核心问题,在过去3年中,本研究团队从碳基阴极材料构筑(Chem. Eng. J. 2019, 364, 428-439; Electrochim. Acta 2019, 296, 317-326; Chem. Eng. J. 2020, online)、电极/溶液界面能质传递强化(Chem. Eng. J. 2018, 338, 709-718; Electrochem. Comm. 2018, 96, 37-41)、新型反应器构建(Electrochim. Acta 2019, 277, 185-196; J. Appl. Electrochem. 2020, 50, 791-797)等方面开展了系列工作。此外,基于H2O2高效电合成体系,团队构筑了电-Fenton高级氧化体系,研究了其在抗生素药物、农药、染料等液相有机污染物降解中的效能,并探究了其在地下水修复中的应用。

关键词

氧还原;过氧化氢;碳基电极;电-Fenton;高级氧化

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