分会

第三十三分会：基础电化学

摘要

利用可再生电能电催化CO2还原得到有价值的化学原料和燃料为实现碳循环提供了一项有前景的策略1。以近乎无毒且价廉的金属铋（Bi）电催化CO2还原高效制甲酸在工业上有潜在的应用价值。但块体Bi电催化CO2还原的过电位大于−0.8 V vs. RHE，电流密度不超过10 mA cm−2，且仅在约300 mA的小电位窗口内产甲酸的法拉第效率达90%，这些有限的催化活性限制了其实际应用价值。 将块体催化剂剥离为单层或少层纳米级尺寸厚度的材料可使催化剂表面的活性位点急剧增加，增强催化剂表面与CO2及CO2RR中间态之间的接触，提高其催化活性2。然而横向微米尺寸，纵向纳米厚度的Bi纳米片（Bi LNSs）通常需要在高温或高压等苛刻条件下进行制备。在温和的常温常压条件下直接合成Bi LNSs是一项很有挑战性的工作。 本文在常温常压条件下，采用电化学阴极剥离法于水溶液中制备了结构中具有晶格拉伸应变，横向微米尺寸的Bi纳米片。所制备的Bi LNSs在宽电位范围内（−0.44 ~ −0.11 V vs. RHE）电催化CO2还原产甲酸的法拉第效率均大于90%，且产甲酸的电流密度高达590 mA mg−1，相对于目前常见报道的200 mA mg−1具有明显的优势。结合结构和电化学分析结果以及密度泛函理论计算证明，Bi LNSs结构中增大的晶格拉伸应变导致d轨道重叠减少，较窄的d带宽度调节了中间结合能，提高了其CO2还原的本征活性3。

关键词

Bi纳米片;拉伸应变;电化学剥离;CO2还原

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