分会

第三十六分会： 多孔功能材料

摘要

优化催化剂活性组分的位置和其周围的化学环境对提高其催化性能至关重要。我们设计合成了一种新型用于控制氮氧化物的排放的多金属Cu-Ce-La-SSZ-13催化剂，通过调控活性铜组分来占据活性更高的六元环位点，有效地提升了Cu-Ce-La-SSZ-13催化剂的低温SCR活性（T < 200 ℃）。Cu-Ce-La-SSZ-13多元金属催化剂采用一锅法直接合成，Ce和La离子作为补偿电荷的阳离子与Cu-TEPA模板剂一同进入骨架中。一锅法的使用既降低了合成Cu-Ce-La-SSZ-13催化剂的成本，也提升了离子半径较大的Ce和La离子进入催化剂的能力。Ce和La的引入没有改变催化剂的CHA结构和结晶情况，并且固体紫外的结果说明大部分的金属离子位于SSZ-13的阳离子交换位点。相比于用离子交换法合成的Cu-Ce-La/SSZ-13，Cu-Ce-La-SSZ-13表现了更优秀的低温SCR活性，尤其是在温度低于180 ℃时，后者的活性比前者高了25%以上。H2-TPR的结果发现，对于一步法合成的催化剂，随着Ce和La离子的加入，更多的活性铜离子从八元环迁移到了对SCR反应更有利的六元环位点，EPR的结果进一步证实了活性铜离子的迁移现象。通过对样品的EPR光谱的拟合、分析，我们发现Cu-Ce-La/SSZ-13催化剂中只有32.8%的铜离子占据了六元环位点，而Cu-Ce-La-SSZ-13催化剂中有87.7%的铜离子占据了六元环位点[1]。上述结果说明，Ce和La离子的加入有效的调控了铜离子的位置，优化了催化剂中的铜分布，使得更多的铜离子在常温下就位于六元环位点，进而有效避免了铜离子的迁移过程并提高了催化剂的低温SCR活性。

关键词

Cu-Ce-La-SSZ-13

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