中国化学会第32届学术年会
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ZSM-5分子筛晶体的结构不均匀性
沈焰丰 覃正兴* Shunsuke Asahina Natsuko Asano 章冠群 钱姝雅 马延航 阎子峰 刘欣梅 Svetlana Mintova

分会

第三十六分会: 多孔功能材料

摘要

沸石是一种结晶的无机硅铝酸盐,具有孔径明确的微孔结构,能在纳米以下尺度表现出良好的尺寸筛分效应,是性能优良的择形催化材料,在石油炼制、石油化工、精细化工、环境保护等领域应用广泛。“结构决定性质”,分子筛的性能与其内部结构特点密切相关,因此,深入探究分子筛晶体的内部构造具有重要意义。 本工作从自上而下(top-down)和自下而上(bottom-up)两个途径入手,共同探究ZSM-5分子筛晶体内部的结构特点。首先,利用氟化铵溶液能够无差别脱除分子筛骨架硅铝原子且优先溶解结构富缺陷区域的化学特性1,2,并结合有机结构导向剂的空间位阻效应(TPA+),对业已合成的ZSM-5分子筛晶体实施定向溶解,揭示了分子筛晶体中骨架铝和晶体缺陷的空间分布的不均匀性。同时,借助分子筛晶体内元素分布结果,直观地展示出铝分布与结构导向剂(包括TPAOH和NaOH)在空间上的分布情况之间的关联性。然后再从晶体生长的角度入手,深入研究该分子筛的晶化机理,提出其晶化过程包括以下三个阶段:初始阶段是成核阶段,此时形成的是富硅的内核层;随后的第二阶段是快速生长阶段,在此过程中产生了富含缺陷的结构层;最后的阶段是修复结构缺陷及逐渐形成MFI分子筛特有形貌的过程。

关键词

ZSM-5分子筛;铝分布;缺陷;晶化机理

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