中国化学会第32届学术年会
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失活钛硅分子筛催化C4=裂解制C3=反应的研究
黄鑫 刘月明*

分会

第三十七分会:绿色化学

摘要

丙烯是仅次于乙烯的重要化工原料。C4=催化裂解制C3=(以下简称OTP)是增产丙烯的有效方法之一,其核心在于高性能催化剂的研制。基于对该过程催化作用机理的认识和分析,同时结合钛硅分子筛在工业催化环己酮液相氨肟化过程中物化性质的变化,本文主要探索失活钛硅分子筛在OTP反应中的催化性能,以期能发展出一种新型高效的OTP催化剂。 首先,系统考察了两种不同物化性质的失活钛硅分子筛,即DE-TS-Z和DE-TS-L,催化C4=裂解结果如表1,可知,两者均显示出很好的催化效果,其中,DE-TS-Z的转化率、乙烯和副产物选择性都明显高于DE-TS-L,相反其C5=选择性和P/E(丙烯/乙烯)比均低于DE-TS-L,这主要是DE-TS-Z的整体酸性强于DE-TS-L所致。值得注意的是,DE-TS-L和工业ZSM-5催化剂具有相当的催化活性和产物选择性。其次,为了进一步探究催化活性中心,结合硝酸酸洗处理和UV/Vis、NH3-TPD、Py-IR等表征技术,研究发现失活钛硅分子筛催化OTP反应的活性中心有两种,即非骨架SiO2-TiO2二元混合物和Si-OH(Ti),其Bronsted酸强度大小一般为:SiO2-TiO2二元混合物>Si-OH(Ti)。

关键词

丙烯;OTP反应;失活钛硅分子筛;催化活性中心;Bronsted酸强度

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